1915年1月18日，日本帝国主义利用袁世凯想当皇帝的迫切心理，向袁世凯提出了企图灭亡中国的“二十一条”，作为支持他称帝的交换条件，这个消息在报上一透露，立即激起全国人民的无比愤怒。
我国的留日学生群起反抗，迅速召开留日学生总会会议，反对订立卖国条约。公推李大钊为留日学生总会文牍干事，起草通电，他连夜写成《警告全国父老书》。
这篇激昂慷慨、脍炙人口的通电，迅速传遍全国，对当时的反日爱国运动起了极大的推动作用。5月7日，日本帝国主义向中国政府发出最后通牒，限48小时内承认“二十一条”。权欲熏心的袁世凯，为了要过皇帝瘾，不惜冒天下之大不韪，竟然于5月9日全部接受了日本的要求。6月，李大钊又编印了《国耻纪念录》，并发表《国民之薪胆》一文，激励全国人民坚持不懈地进行斗争。在《警告全国父老书》和《国民之薪胆》两篇文章中，李大钊分析了当时的国际国内形势，历数甲午战争以来日本帝国主义侵略我国的强盗行径，号召国民奋起自救，敌人有强暴的陆军，我们有不怕牺牲的血肉；敌人有坚巨的战舰，我们有团结战斗的决心！“勿灰心，勿短气，勿轻狂躁进，困心衡虑，蕴蓄其智勇深沉刚毅果敢之精神，磨炼其坚忍不拔百折不挠之志气”，一定能保卫“锦绣之江山”，一定能击败凶恶的敌人。
在这次爱国斗争中，李大钊成了闻名一时的人物。
1915年12月25日，云南反袁派起兵，接着全国各地响应，将维护民主的反袁运动推向高潮。
这时的形势正如李大钊所述：“逆贼稽征讨，机势今已熟”。李大钊所在的留日学生总会，积极支持云南的“护国军”，并代筹军饷，又推举李大钊为文事委员会编辑主任，开展宣传活动。为了反袁，李大钊于1916年1月返国。在途中船上，他写下了雄壮的诗篇：
浩淼水东流，客心空太息。
神州悲板荡，丧乱要所极？
八表正同昏，一夫终窃国。
义声起云南，鼓鼙动河北。
绝域逢知交，慷慨道胸臆。
中宵出江户，明月临幽黑。
鹏鸟将图南，扶摇始张翼；
一翔直冲天，彼何畏荆棘？
相期吾少年，匡时宜努力；
男儿尚雄飞，相失不可得。
李大钊于1916年2月初到上海，两周后即返日本，与几个朋友住在东京郊外高田村的月印精舍。就在那里，他继续专心致力于反袁工作，并开始写作呼唤人们“再造中华”的《青春》一文。同时，他为留日学生总会编辑《民彝》杂志，准备出版，并与杜国★等筹划组织“丙辰学社”。
在1916年5月15日出版的《民彝》创刊号上，李大钊发表了《民彝与政治》一文，对“大盗窃国，予智自雄”的袁世凯进行了猛烈抨击，进而批判了为封建宗法制度服务的政治文化。并庄严宣告：
“有敢播专制之余烬，起君主之篝火者”，应“一律认为国家之叛逆，国民之公敌，而诛其人，火其书，殄灭其丑类，摧拉其根株，无所姑息，不稍优容，永绝其萌，勿使滋蔓，而后再造神州之大任，始有可图；中华维新之命运，始有成功之望也”！
1916年春，李大钊在日本写完了《青春》，寄给陈独秀，发表在当年9月出版的《新青年》二卷1号上。从这篇著名的文章中，可以看到李大钊的思想和文风有了更新的进步。在他以前的诗文中，于慷慨激昂中时有悲凉的气氛，而在《青春》中，多半表现出了明快而雄壮的气势，思想清新，色调鲜明，这是一篇五四以前革命民主主义的宣言书，对前期新文化运动起着重大的影响。作为革命民主主义者的李大钊，对宇宙，对人生，对国家和民族前途的看法，表达了明显的唯物主义思想，歌颂了积极进取的革命乐观主义精神，它号召青年们要“以青春之我，创建青春之家庭，青春之国家，青春之民族，青春之人类，青春之地球，青春之宇宙”。要“乘风破浪”地前进，“为世界文明，为人类造幸福！”这篇文章和他以后在1918年春天发表的《今》、《新的、旧的》等文章，既反映了时代的要求，又充满了辩证法的因素，为他从激进的民主主义者转变为马克思主义者奠定了良好的思想基础。
为了促使袁贼灭亡，李大钊未等到毕业，就于1916年5月提前回国到上海，投入火热的反袁斗争。
在全国人民的一致声讨下，那个曾经不可一世的袁贼，仅仅做了83天的皇帝梦，就于1916年6月6日一命乌呼了。
1916年春，李大钊在日本江户送友人幼蘅回国的时候，就对当时的反袁斗争充满了胜利的信心，曾以无比的热情口占一绝：
壮别天涯未许愁，尽将离恨付东流。
何当痛饮黄龙府，高筑神州风雨楼。
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