新中国成立后，周恩来就任政务院总理，陈毅被任命为中国最大的工业城市上海市市长。一九五四年九月，第一届全国人民代表大会召开，陈毅被任命为国务院副总理、国防委员会副主席。九月二十九日，周恩来主持国务院常务委员会，决定陈毅为国务院常务副总理。此后，陈毅一直和周恩来工作在一起，协助周恩来主持处理国务院的日常公务、特别是外交工作。从此，两位亲密战友为人民共和国的巩固和发展建设并肩战斗、日夜筹划。
陈毅担任副总理不久，就随周恩来总理出席了第一次亚非会议（即万隆会议），周恩来是中国代表团团长和首席代表，陈毅是团员、代表，是总理最重要的副手。这次会议是由南亚五国总理发起，在中国积极推动、支持下召开的。与会二十九个亚非国家，代表着十四亿四千万人民，第一次在没有西方大国参与操纵的情况下召开国际会议，显示了空前的力量，也引起了帝国主义者及各国反动分子的惊慌和忌恨。参加这次会议使陈毅领略了外交斗争的复杂性和周恩来那高超的外交斗争艺术。
一九五五年四月七日，周恩来总理兼外长率领中国代表团启程离京抵达昆明。而先期启程的中国部分工作人员乘坐的“克什米尔公主”号客机在从香港飞往万隆途中爆炸坠海，八名中国代表团工作人员及新闻记者。三名外国人员及部分印度机组人员遇难！——这就是震惊世界的“克什米尔公主”号事件。事后查明是美蒋特务机关收买香港机场一职工，在机上安放了定时炸弹所致。人们在愤慨的同时又不能不担心：周恩来。陈毅是否还能按期到会？
公安部长罗瑞卿再三劝周、陈缓行，毛泽东主席在杭州也为代表团的安全极为焦虑不安，然而周恩来总理与陈毅几经商议，仍决定按原计划如期出发。四月十六日，专机经停仰光，次日终于安全飞抵万隆。这一行动不仅表现了中国领导人个人的无畏，更显示了中国人民对于亚非团结反帝事业的重视。
大会发言一开始，就有人对中国发出阵阵指责非难，有人端出了“共产主义就是新殖民主义”的论点……言辞偏激刺耳，会场充满火药味。十九日上午，某国代表在发言中甚至表示怀疑中国在边境成立民族自治州是为了向邻国搞“渗入”、“颠覆”。
会场气氛极度紧张，简直像一桶火药，一触即爆。
下午紧接着要发言的周恩来将做何说？中国若不反驳岂不当众示弱，若据理力争又会一发而不可收拾。面对会议将要产生分裂甚至走上歧路的危险，周恩来与陈毅决定将原来准备的发言稿改用书面散发，在中午短暂的休会时间内，俩人经过深入研究，决定坚持并更加明确地表述求同存异的方针，而后又起草了一个补充发言稿。
下午开会时，只见周恩来与旁边的陈毅交谈了几句，站起身来，走上讲坛，以诚恳、大度的姿态发言说：
“中国代表团是来求团结而不是来吵架的。本来，对于美国一手造成的台湾地区的紧张局势，我们很可以在这里提出，请求会方加以讨论……中国在联合国所受的不公正待遇，也可以在这里提出批评。但是我们并没有这样做。因为这样一来，就很容易使我们的会议陷入对这些问题的争论而得不到解决……我们的会议应该求同存异。”……
发言一完，会沸腾了，各国代表纷纷拥上前来向中国总理表示祝贺、钦佩、感谢，完全扭转了会议的紧张局面。顾全大局的克制，要求团结的诚意，求周存异的耐性，再加上恰如其分的揭露和反击，这一切为会议排除障碍获得成功打开了道路。也使周恩来受到各国代表的普遍景仰和尊重。周恩来的这一外交艺术，使陈毅大为佩服，自觉获益匪浅，他向人说：
“这是马列主义外交的典范，是最值得我们代表团学习的一点。”
会议上，陈毅爱动感情的性格确实受到了磨炼。在代表团中，他以“学习”和“练习生”自喻，处处突出总理的作用，而实际上他是周恩来不可缺少的副手，尤其在会场内外与各国代表积极接触，广交朋友这一点上，做了出色的贡献。他和印尼外交部长、国防部长多次交流经验，向缅甸工业部长介绍中国自力更生建设工业的计划。尽管意识形态各异，但共同的愿望和目标使彼此了解和接近了。菲律宾代表罗慕洛称赞中国代表团的态度和周恩来的演说是“出色的，和解的，表现了民主精神”。巴基斯坦阿里总理说：“我是带着成见来的，但想不到周恩来总理这样尊重别人的意见。现在成见消除了。只有伟大的中国才能派出这样伟大的代表团！”
正是本着这种精神，会议终于达成了团结反帝的决议和闻名于世的“万隆会议十项原则”——它是在由周恩来与陈毅共同商定，由周恩来提出，并与印、缅总理共同倡导的和平共处五项原则基础上扩充发展而成的。经过周恩来、陈毅的共同努力，促进了与会代表的团结，使万隆会议第一次显示了亚非人民争取解放团结的巨大力量，敲响了为自由独立而战的战鼓。
一九六○年，周恩来和陈毅一起访问柬埔寨，但行前突闻其国王逝世，举国行丧，主人担心形不成欢迎中国贵宾的热烈气氛，周恩来、陈毅商讨后决定按期前往，并为代表团全体成员在国内赶制了黑、白两色服装，供访问期间参加国王吊唁用。柬埔寨朋友们为此深受感动。五天访问期间，正遇柬埔寨四十年来最酷热的天气，陈毅顶着烈日在金边“王家田”广场向青年群众演讲，高度评价西哈努克亲王的中立爱国主义政策。讲话一次又一次为欢呼声所打断。巴黎《战斗报》评论：“北京头号外交家在仰光、加德满部和金边取得了完全的胜利。”
周恩来被西哈努克接到王宫中去住。西哈努克安排周恩来参观了柬埔寨的医院和电台，并亲自担任解说。
晚上看过演出后，一同出访的陈毅对周恩来说：
“总理呀，咱们明天可得分开活动了。我去吴哥窟，纯是游玩。你和西哈努克亲王参观白马，可是重头。”
周恩来出自访问，对参观游览性质的活动从不提个人要求，都是客随主便。所以，在柬埔寨活动都是由西哈努克亲王安排的。
第二天，等陈毅走后，西哈努克亲王才来请周恩来动身。
西哈努克带周恩来来到机场。机场上停着两架螺旋桨式的小飞机。
西哈努克亲王兴致勃勃，陪着周恩来上了第一架飞机。这飞机是西哈努克亲王本人的，里面装饰得很漂亮，但机舱很小，装不了几个人。西哈努克亲王带了一个警卫，周恩来只带了一个法文翻译。其他随行人员只好坐第二架飞机。
大家原以为西哈努克亲王要带周恩来去参观白马，因为这是事先商量好的。谁知，西哈努克亲工突然说：
“今天我要亲自给周总理开飞机。”
周恩来的随行人员见状都大吃一惊，谁也没听说过西哈努克亲工会开飞机，而且飞机上还载着我们的总理，万一有个闪失……这后果可真是不堪设想了。
随行人员这时才想到，要是陈毅在就好了。他点子多，一定会巧妙地阻止西哈努克亲王这突发奇想的冒失举动。可陈毅也被西哈努克亲王打发走了。在这种场合，随行人员都没有说话的份，一个个束手无策，只能眼巴巴地看周恩来自己的态度了。
周恩来就像没看到随行人员那祈望、焦虑的样子，他微笑着朝西哈努克亲王点点头。
取得了周恩来的首肯，西哈努克亲王得意地坐上了驾驶位，又说了一句惊人之语：
“总理，今天我们不去白马了。咱们今天去××岛，到那里视察一下。”
说完，他眼睛紧盯着周恩来的脸。
这个岛在南越的边上，本来是属于柬埔寨的。但南越当局在美国支持下搞霸权，非说这个岛应该归南越，经常派武装部队去骚扰。岛上本来就时常发生武装冲突，还出没着一股土匪，更增加了危险性。西哈努克亲王今天就是要亲自驾着飞机带周恩来去闯这个小岛。
西哈努克亲王有他的用意。他这样做的目的是想给南越看：我有中国朋友！现在中国的总理跟我一道来视察这个岛，就说明中国承认并支持柬埔寨对这个岛的主权。
岛子本来就是柬埔寨的，国际主义义务完全压倒了安全方面的考虑，周恩来同意去。飞机起飞了。
尽管距离很近，飞行时间也不长，却让秘书担足了心。一路上，听到人说话，心里都要咯噔一下。他不住地嘀咕，以一国总理之尊，冒这样大的险值得吗？
好容易，飞机着陆了，秘书赶紧出舱，看到周恩来乘坐的那架飞机，才长吁了一口气。
从吴哥窟游览回来的陈毅一到宾馆就去看周恩来，当从秘书那里听说了这件事后，也不禁大吃一惊：今天这样，明天说不定还会再冒什么险呢。他立即找到周恩来大声说：
“不行，我得去找西哈努克亲王说说，这还了得，这么大的事……”
周恩来断然做了一个手势，打断他：
“国王、元首给你开飞机，你能说什么？你再高有人家元首高？”
陈毅不以为然：
“可也得打个招呼哟。”
周恩来平静地说：
“人家国王也去了嘛，我们要支持，那岛子本来就是人家的么。”
陈毅感慨地说：
“西哈努克亲工真是够勇敢够敢闯，又开飞机，又拉了中国总理会岛子上向南越示威。”
听了陈毅这没有顾忌的话，周恩来笑了，他接着说：
“人家元首开飞机，我能拒绝吗？越是小国家，我们越是要尊重，决不能损伤小国的自尊心。我们坚持的就是这么一个原则：大国小国一个样，”穷国富国一个样。生活中人与人交往也不能嫌贫爱富啊，何况是国家之间。”
说完，他和陈毅就转了话题，显然，他并没把这件事看得多重。
陈毅不由得大发感慨：
“总理啊，胸怀祖国，放眼世界，心中唯有国家利益和处理国际关系的原则，就是没有自己。”
一九六三年十二月，周恩来和陈毅开始了访问亚、非的万里行程。
被人你为“黑暗大陆”的非洲，陈毅还从未去过，只在年轻时去法国勤工俭学的路上，沿这块大陆东北的边缘进行过航行，但殖民主义者用种种残忍手段将黑奴像牲畜一样捆绑着卖到美洲去的悲惨故事，曾在他心头留下的痛的烙印。二次大战结束，特别是一九五五年“万隆会议”之后，非洲民族独立解放运动蓬勃发展，仅一九六○年一年，就有十七个国家取得了独立。英国不得不交还了苏伊士运河，法国殖民军不得不退出了阿尔及利亚，非洲大陆政治局面有了翻天覆地的变化。中国，作为一个已经获得解放的国家，作为非洲独立运动的坚决支持者，在这种情况下首次派自己的领导人对非洲进行大规模正式友好访问，影响之大，不难想十二月五日，陈毅先周恩来总理一步，离开北京，应邀去肯尼亚参加独立庆典。九日，陈毅乘坐的包机穿云破雾，抵达肯尼亚首都内罗毕。
当天，陈毅就拜会了反帝武装斗争“茅茅运动。的著名领导人之一，现任总理乔莫·肯雅塔，对肯尼亚人民长期坚韧不拔的斗争精神，表示由衷的钦佩；对肯尼亚获得独立，表示热烈的祝贺。
十二日零时，在内罗毕市郊的“乌呼鲁”（意为“自由”）体育广场上，陈毅与来自七十多个国家的宾客，包括英国女王伊丽莎白二世的丈夫爱丁堡公爵及尼赫鲁的女儿英迪拉·甘地夫人，同二十五万狂欢的人群一起，观看了升旗仪式。时钟敲响十二下之后，在这片国土上挂了六十八年之久的英国国旗黯然降落，继而灯火齐明，黑、红、绿三色的肯尼亚新国旗迎着明媚的阳光冉冉升起。欢呼声。礼炮声在空中回响，人们欢歌狂舞，通宵达旦。天亮后，隆重的庆典仪式开始，肯雅塔总理庄严宣布肯尼亚独立。
陈毅参加肯尼亚独立庆典完毕，顾不上休息，就于十二月十四日晨，乘专机从内罗毕起飞，抵达开罗，迎接周恩来，然后一同进行访问。
阿拉伯联合共和国是周恩来一行访非第一站。一九五六年埃及政府收回苏伊士运河的斗争，曾得到中国人民的坚决支持。因此，中国客人抵达那天，尼罗河上轮船齐声鸣笛致意，船员们拥上甲板挥手欢呼：“中国万岁！”
参观了埃及历史博物馆和革命历史馆后，陈毅强烈联想起中国革命历史，他用三句话表达了自己的感想：“中国和埃及都是世界文明古国，都长期受帝国主义的压迫侵略，都经过英勇斗争取得了独立。”
在“阿联”，周恩来提出了中国同阿拉伯国家相互关系的五项原则。接着，他们又来到位于非洲大陆的阿尔及利亚民主共和国。阿尔及利亚人民经历了七十五年顽强斗争，于一九六二年赶走了法国殖民军。中国曾无条件地大力支援阿尔及利亚人民的武装斗争和临时革命政府。为铭记这种友谊，阿尔及尔市一条新修的主要大街被命名为“北京大道”，周恩来、陈毅和阿尔及利亚领导人在那块醒目的路名牌下合了影，并在通车典礼上致词。
在阿尔及利亚，周恩来又提出了中国同非洲国家关系的五项原则。与在“阿联”提出的中国与阿拉伯国家关系的五项原则一样，这都是事先和陈毅等人一起做了充分研究并经毛泽东和中央同意的。这两个“五项原则”，概括起来说就是：一、支持阿拉伯和非洲各国人民反对帝国主义和新老殖民主义、争取和维护民族独立的斗争。二、支持阿拉伯和非洲各国政府奉行和平中立的不结盟政策。三、支持阿拉伯和非洲各国人民用自己选择的方式实现团结和统一的愿望。四、支持阿拉伯和非洲国家通过和平协商解决彼此之间的争端。五、主张阿拉伯和非洲国家的主权应得到一切其他国家的尊重，反对来自任何方面的侵略和干涉。
一九六三年十二月，周恩来与陈毅访问了地处北非地中海和大西洋沿岸美丽的摩洛哥王国，哈桑二世国王对于中国领导人的来访十分重视，举办了极为丰盛的宴会。宴毕，宾主边喝茶边闲谈，无拘无束，十分融洽。闲谈中，哈桑国王提出一个周、陈都意想不到的问题。他笑着说：
“当今世界像我们这样的国王、皇帝已为数不多了，不知以后会怎么样？”
周恩来和陈毅听了都笑起来，这叫一个共产党和社会主义国家的领导人如何回答呢？但是，这难不倒两位处事经验十分丰富的中国领导人。周恩来反应极快，说：
“你们可以组织一个委员会，开个会商量商量嘛！”
这种场合，陈毅一向和周恩来配合得很好，接着说：
“亚洲有个西哈努克亲王，我们是好朋友，可邀他参加开会。”
周恩来又说：
“陛下可以担任这个委员会的会长嘛！”
言罢，三个人一起哈哈大笑起来。
在阿尔巴尼亚度过一九六四年的新年之后，代表团本拟直飞西非对加纳等国访问，不料出发前发生了意外事件，一九六四年一月二日加纳发生了谋刺恩克鲁玛总统的案件，总统受了伤，卫士长被打死，刺客是一名被外国势力收买的卫士。加纳局势一下变得十分紧张，总统不得不搬人一所坚固城堡居住，并停止了一切外出活动。
面对这种情况，是否取消原定的访问？
当晚，陈毅来到周恩来住房中商议，最后决定还是去，他们找来代表团秘书长黄镇，要他明日先飞加纳，与中国驻加纳大使黄华一起去见恩克鲁玛总统。恩克鲁玛当时心情矛盾，既想要周恩来来，又担心自己不便出迎失礼，同时还顾虑中国总理安全。
然而，黄华、黄镇一见他便说：
“周恩来总理和陈毅副总理，对总统阁下的遇刺表示震惊和慰问。为了两国友谊，访问一定要照常进行，既然你们国内情况有困难，为了总统安全起见，请不必来机场接送，也不要到我们下榻的宾馆来，我们可以到总统的住处来会谈，国宴也可以在城堡里举行。”
恩克鲁玛及整个加纳政府成员，无不深受感动。一个大国领袖能这样细致地照顾对方困难。在最紧张的时刻来表示支持，惟独不提自己的安全，这是世界政治史上罕见的啊！
一月十一日，中国代表团来到了加纳首都阿克拉，当晚便前往总统住地“克思里斯兴堡”拜望主人，并接连几天在城堡内进行会谈。这城堡是十七世纪贩卖黑奴的丹麦商人所建，在那阴森的地牢里，石桩上用铁链拴捆过数以千计的黑奴，等待押解上船运往美洲。看到这一切，陈毅心潮难平，在会谈间隙提笔填词一首：《满江红·黄金海岸》。诗中写道：“惊世问残暴竟如斯，两洲血。”并祝愿：“独立非洲西北始，揭竿而起相踵接。看涤暇荡垢土重光，全无敌。”
在中国领导人下榻的阿克拉国家大厦，曾接待过西方许多国家首脑，但从未有过像中国总理、副总理与工作人员如此平等的事，以至吃饭分不清身份，上菜上错了。陈毅说：
“没有关系，我们在国内都是平等的，只是职务不同。”
临别前，代表团又举行一次特别的宴会，将宾馆服务人员都请来，中国总理和副总理亲自向他们敬酒。他们一个个感动得直流泪，举杯的手发颤，说：“不敢想像周总理、陈元帅这样身份的贵宾，竟向我们‘卑贱的人’敬酒。”有的说：“这证明中国的社会主义是真正的社会主义。”
从几内亚来到马里，与凯塔总统主要是谈经济援助问题。周恩来在马里提出了中国对外援助的八项原则，其基本精神是：平等互利，不看做单方面的恩赐；尊重受援国主权，绝不要求任何特权；尽量减少受援国经济负担；帮助受援国走上自力更生之路；力求投资少，见效快；提供中国最好的设备及物资；帮助受援国人员掌握技术；中国派出的专家不容许有特殊要求和享受。
陈毅全过程地参加了这八项原则的制定。
一月二十七日，在访非途中；中国与法国正式宣布建立了外交关系，这又是中国外交的一大胜利。早在一九六三年十月，陈毅就曾专程从外地赶回北京，与周恩来一起同前法国总理富尔商谈过建交问题，美国《基督教科学箴言报》说：“法国的承认是一个重大的突破。”“这正当共产党中国总理周恩来和外交部长陈毅进行另一次显耀力量的访问。他们有理由对中国外交上的成就感到满意。”
访问埃塞俄比亚时，塞拉西皇帝迫于外来压力，把会谈地点安排在远离首都的阿斯马拉。周恩来、陈毅谅解主人的困难，欣然前往。埃塞俄比亚政府和人民都很友好，代表团车队经过，时常有花束抛来，一位男子为了把鲜花抛在代表团车上竟追车跑了半里路。此次访问后不很久，两国终于正式建立了外交关系。
中国代表团又来到了“非洲之角”索马里，这是非洲之行的最后一站。像以前在各国访问时一样，周恩来全力投入会谈、记者招待会等重大事项，而陈毅则尽力分担其他工作，其中重要的一项，就是看望中国使馆工作人员，报告国内形势、国际动态、中央方针、出访成果等等。在索马里首都摩加迪沙，在即将结束对非洲十国访问之前，陈毅在使馆做了整整六个小时的报告，详细总结了访问非洲的见闻。
一九六四年，毛泽东提出“两个中间地带”的战略思想，将西欧、日、加、澳新划为美苏之间第二中间地带，因而中国采取了积极态度发展同西欧国家的关系。在陈毅外长的客人中，还有英国前帝国总参谋长、陆军元帅蒙哥马利。他退休后两次访问了中国，以了解西方人眼中这个“神秘、落后而又好斗”的国度。除了毛泽东、周恩来与之进行重要谈话之外，其余时间多是由陈毅陪同游览参观。
有一次宴会，陪客阵容令客人大感兴趣。他们之中有中国末代皇帝溥仪，有原中国的大资本家荣毅仁，尤其还有去年秋天获得特赦的前国民党将领。当周恩来依次介绍到杜幸明时，诙谐地笑道：
“他同陈毅作过战。”
蒙哥马利好奇地问：
“你们谁战胜了？”
周恩来指着陈毅：
“他获胜了。”
蒙转向杜聿明：
“那次战役中你有多少军队？”
杜聿明回答：
“一百万。”
“拥有一百万军队的统帅，是不应该被打败的。”
杜聿明幽默地回答：
“可是陈毅元帅有二百万人，因为我手下的人最后都跑到他那边去了！”
一时满座欢笑。
在中国所闻所见的一切，给蒙哥马利留下了深刻印象，他回国后在《三大洲》一书中写道，“从长远来看，世界和平的关键在于中国。中国兴起成为一个大国是不可避免的……西方世界必须现在就同新中国和好，并且平等相待。”
五、共访亚非
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