李大钊在读书之余，如饥似渴地寻求新知识、新主义。一年多以来，他在河上村夫教授的指导和帮助下，逐渐地接受了马克思恩格斯的学说，马克思主义就像是一块磁铁牢牢地吸着他那颗救国救民的心。
日本军队占领了中国济南和胶济铁路一带地方，日本侵略者还向袁世凯政府提出21条款，作为支持袁世凯复辟称帝的交换条件。李大钊奔走呼号，愤笔疾书，积极组织留日学生反对日本政府企图灭亡中国的21条。中国留日学生成立了学生总会，李大钊被推选为文牍干事，负责起草讨袁、反对复辟帝制的战斗檄文。李大钊强烈地呼吁国人团结一心，反对日本帝国主义的侵略，挽救危亡中的祖国。
正在这时，李大钊在天津北洋法政专门学校的同窗挚友、同盟会会员俞德也亡命东京，同李大钊会面，向李大钊全面地介绍了国内的政治形势。李大钊将留日学生总会委他写的《警告全国父老书》递给俞德征求意见。俞德一面仔细地阅读，一面又不时地发出几句评论：“好！这几句尤为深刻：中国等于自缚之春蚕，列强如争食之饥虎。……”
俞德到达东京之后，矢志不渝，继续追随孙中山革命，他除学习外，天天忙于筹借讨袁经费，暗自购买讨袁军火。
1914年11月10日，《甲寅杂志》发表了陈独秀的《爱国心与自觉心》一文，这篇文章约4000字，结构严谨，文笔洗练，观点鲜明。陈独秀的这篇文章引起了强烈的反响。章士钊说：
“读者大病，愚获诘问叱责之书，累十余通，以为不知爱国，宁复为人，何物狂徒，敢为是论。”
那么，陈独秀在《爱国心与自觉心》中说了些什么呢？陈独秀说：“国人无爱国心者，其国恒亡。国人无自觉心者，其国亦殆。二者俱无，国必不国。”这些话自然能被一般读者所理解。关键是陈独秀对爱国心和自觉心的分析和阐述，以及由此而得出的结论。
陈独秀说，中国人把国家看作与社稷齐观，爱国与忠君同义，而人民不过是那些缔造大业、得天下者的“牺牲”品而已，并无丝毫的自由权利与幸福。欧美人看待国家与中国人不同。他们把国家看作为国人共谋安宁幸福之团体。人民之所以要建立国家，其目的在保障权利，共谋幸福，这才是立国的精神。所谓爱国者何？爱其为保障吾人权利谋益吾人幸福之团体也。如果不懂得这个道理，那么“爱之也愈殷，其愚也愈深”，爱国适以误国。
所谓自觉心，除了懂得立国的目的，还要了解自己的国家在当前世界政局中所处的情势，不知国家的目的而爱之者，如是时世界大战中的德国人、日本人，他们的爱国心乃为侵犯他人之自由而战者也，这不是爱国主义，而是帝国主义、侵略主义。不知国家之情势而爱之者，如朝鲜人、中国人等，皆是也。
中国面临着被列强瓜分的危险，而中国本身却法日废、吏日贪、兵日乱、匪日众，财日竭、民日偷，群日溃，政纪至此，夫复言。即使换一批官吏上台执政，取而代之者，亦非有救民水火之诚，则以利禄毁人如故也，依然是敌视异己，耀兵残民，漠视法治，紊乱财政，奋私无已，殆更有甚焉。总之，中国之为国，外无以御侮，内无以保民，且适以残民，朝野同科，人民绝望。
陈独秀对国家进行了分析，对中国腐败的政府及其官吏进行了一番鞭挞之后，得出结论说：“盖保民之国家，爱之宜也；残民之国家，爱之也何居？”他不赞成“恶国家胜于无国家”的观点，认为“残民之祸，恶国家甚于无国，失国之民诚苦矣，然其托庇于法治国主权之下，权利虽不与主人等，视彼乱国之孑遗。尚若天上焉。”谓予不信，试看中国的大地上，惟租界居民得以安宁自由。固此，一旦海外之师至，吾民必且有垂涕而迎之者矣！这并非是没有爱国心，而实在是国家不能保民而致其爱，其爱国心遂为自觉心所排而去尔。亡国“无所惜”，“亡国为奴，何事可怖。”
李大钊看到陈独秀的文章后，便写了《厌世心与自觉心》一文，批评陈独秀悲观厌世的论调，李大钊说他有一位朋友初读陈独秀的文章时，认为“伤感过甚”，等过了一段时间，这位朋友看到许多专制残民的事实以后，又说“曩读独秀君之论，曾不敢谓然，今而悟其言之可味，而不禁以其自觉心自觉也”。李大钊认为“世人于独秀君之文赞可与否，似皆误解，而人心所蒙之影响，亦且甚巨。盖文中厌世之辞，嫌其太多，自觉之义，嫌其太少”，致使他的朋友“欲寻自觉关头，辄为厌世之云雾所迷，此际最为可怖”。
李大钊对陈独秀的批评是相当委婉而温和的。他还给《甲寅杂志》主编章士钊写了封信，希望能约见陈独秀面谈。
章士钊收到李大钊的文章《厌世心与自觉心》，忐忑不安地说：“这位少年气壮的李大钊，竟然批评起一代狂人陈独秀来了。”
陈独秀看见李大钊的文稿，刚刚阅读了个开篇，漠然地问：“李大钊系何人？”
“就是写《国情》的李守常，是早稻田大学政治本科的学生，这是他写给我的信，想约见你谈谈。”章士钊把李大钊的信递给了陈独秀。
陈独秀接过信，连同李大钊的文章一起放入公文包里，笑了笑说：“嚯！著文相讥不够，还要打上门来当面训斥，好！
有胆识，我要带回去仔细地研究研究。”
陈独秀通过章士钊约定时间，同李大钊面谈。
陈独秀比李大钊年长10岁。他见到李大钊，趋步近前，望着面带拘谨神色的李大钊，主动地伸出双手，用力握住李大钊的双手，有些激动地说：“您就是李大钊，真是文如其人啊！”
李大钊不善辞令，更不习惯表现自己，一时不知该对这位在政坛早已是鼎鼎大名的陈独秀说些什么，只好被动地点头称是。
陈独秀落座之后，感慨地说：“大钊先生！我从你的文章中可以看出，你是一位很有文才的年轻人，为师者不在年高，你就是一位比我年少的师者。”
李大钊有些惶恐地说：“独秀先生过谦了，钊实不敢当，实不敢当。”
“不，你是受之无愧的。我感谢你那篇文章，使我丢弃消极的情绪，代之而起的是乐观主义精神！它使我茅塞顿开，犹如在茫然中又觅到坦途。今天，我是为求教而来的，望先生多多教我。”
李大钊无限感慨地说：“独秀先生真是一位十分豁达、开明的有志之士。我们知己相见，倍感亲切。”
他们初交，简单地谈过文字之争的是非后，李大钊便介绍了他学习马克思恩格斯学说的体会，建议陈独秀读一些马克思恩格斯的著作。尔后李大钊很有礼貌地说：
“仲甫先生，您对救国教民有何宏论高见？”
“当今的中国黑暗到了极点，我思之良久，惟有科学、民主，才是驱散中国大地沉沉黑夜的两盏明灯。没有民主，就没有进步，也没有革命；没有科学，就不能生存，就要亡国。中国几千年的封建统治，民主与科学已经荡然无存！剩下的是独裁和愚昧！”
李大钊赞成陈独秀的观点：“如果4万万同胞都明白了民主与科学的重要意义，就能从根本上杜绝帝制的思想！”
“我准备近日回国，针对袁世凯复辟称帝的卖国行径，办一个杂志举起科学与民主这两面大旗。告诫人民，政治的反动，乃是一时之事，惟有文化的反动，则会坑害一代、多代青年，那才真会扼杀和阻碍中国的革命！要用民主与科学唤醒青年，让青年自觉地充当革命的主力军！”
“仲甫先生，不知您回国以后，准备开创一个怎样的提倡民主、科学的杂志？”
“我想创办一种新型的杂志，名字暂定为《青年》。大钊先生，届时，你可要撰文支持噢！”
李大钊应允。章士钊提醒李大钊说：
“守常先生，你那篇文章是否要发表？”
陈独秀抢先回答说：“要发！我的文章在社会上造成了消极的影响，应刊载大钊先生的批驳文章以正视听。我想这样做是民主的，也符合科学的精神，更不会影响我们今后的友谊。你说对吗？大钊先生。”
李大钊被陈独秀这种虚怀若谷的胸襟感动了，很是动感情地说：“我赞成你的做法。文字的论争和私人的友谊是两码事，我一向反对因观点的争论而伤其私谊。”
1915年6月，陈独秀和易白沙返回上海，住在法租界嵩山路吉谊里21号一楼砖木结构的楼房内。他立即着手创办杂志，通过亚东图书馆经理汪孟邹的介绍，杂志由群益书社的开办人陈子沛、陈子寿兄弟承担印刷和发行，每月出一期，编辑和稿费200元。
9月15日，由陈独秀主撰的《青年杂志》创刊号正式发行。次年9月，《青年杂志》正式改名为《新青年》。杂志改名的原因是上海基督教青年会办的周报《上海青年》，他们写信给群益书社，说《青年杂志》和他们的《上海青年》名字雷同，应该及早改名，省得犯冒名的错误。陈子寿征得陈独秀的同意，将《青年杂志》改名为《新青年》。
《新青年》是个综合性的学术刊物，每期约100页。《新青年》像春雷初动一般，惊醒了整个时代的青年。青年人首先发现自己是青年，又粗略地认识了自己的时代，再来看旧道德、旧文学，心中就生出了叛逆的种子。一些青年逐渐地以至突然地，打碎了身上的枷锁，歌唱着冲出了封建的堡垒，一场思想大革命由《新青年》引发出来。
李大钊仍然在东京留学。他的思想飞速转变，迅然地从旧民主主义者，朝着激进的民主主义者演化；从进化论的观点，逐渐地朝着辩证唯物论和历史唯物主义的世界观转化。面对袁世凯复辟帝制的政治形势，他不像他的朋友司徒复兴和俞德那样愤然而不知所措。相反，他却采取了冷静、客观的态度，思索着更为深刻的社会原因，以及预测着未来中国的革命前途。
司徒复兴和俞德只知报国，不知主义，他们被袁世凯称帝所激怒。驻日公使陆宗舆又发出警告：对于反对袁世凯称帝的留学生，即日起停放官费留学生金，并用武力押解回国。有部分留学生在这种压力下，倒戈过去。司徒复兴和俞德立意用热血擦亮这部分留学生的眼睛，洗掉他们心灵上的污秽。
他们在留学生会上发表演说。司徒复兴慷慨激昂地说：
“同胞们！我们的祖国，我们的人民，被专制的皇帝，被腐败的官吏，被这些留着真辫子、假辫子的奴才们害苦了！辛亥革命的鲜血，换来了共和制的民国。可是，烈士们用鲜血换来的胜利果实呢？又被袁世凯这个独夫民贼窃夺去了！他为了登上龙廷宝座，与日本帝国签订了丧权辱国的21条，取得了洋爸爸在身后撑腰，实现了他甘心做儿皇帝的美梦！而神州大地变色，4万万同胞受苦。你们说我们能答应吗？”
因集会内有陆宗舆派来的武装打手，留学生们惶恐不安，面面相觑。
俞德猛地举起手枪，对着天空“啪，啪”放了两枪。接着，他又愤怒地大声问：
“你们都必须回答！在场的留学生，谁想做袁大头的奴才、做中华民族的败类，我就当场打死谁！”
留学生吓得心慌意乱，全身抖颤不已，小声地答道：
“不，不答应。”
司徒复兴无比悲痛地大声疾呼：
“同胞们，一个人的生死荣辱是无关重要的。但是，一个国家的兴亡，则联系着每一个庶民百姓。10年前，也是在日本东京，曾经出现了一个愤而蹈海的民族英雄陈天华。他在《绝命辞》中，曾经谆谆告诫留日学生，为了中华必须奋起抗争！今天，我也想告诫诸位同胞：一个失掉灵魂的民族，决不会有富强的祖国的！若想建立真正的共和制的中华民国，必须奋起斗争！振奋中华民族的灵魂！同胞们，我要用满腔的热血，擦亮你们迷失方向的双眼；我要用年轻的生命，唤醒中华民族每一个昏睡的灵魂！”
司徒复兴说到这里，抓着自己的衣扣，奋力一撕，“嚓”的一声撕开了黑色的内衣，露出胸脯，旋即举起手中的匕首，向腹部刺去。
俞德欲步司徒复兴之后，举枪自杀，恰巧李大钊飞身向前，抓住俞德的手腕，“啪”的一声，子弹飞向长空。
袁世凯复辟称帝，司徒复兴欲自杀殉国，极大地撼动了留日学生的灵魂。李大钊和俞德等人四处奔走，八方演说，终于又把动摇不定的留日学生，从袁世凯的走狗——陆宗舆那里拉回来，团结在留日学生总会周围。
李大钊以中华学会负责人的名义，同乙卯学会负责人易象商量，将两会合并，改名为神州学会。中华学会和乙卯学会都是著名的革命团体，对入会的资格规定都比较严格。
1916年1月30日，神州学会正式宣布成立，拥有会员100多人，设干事部，下设教育、政治、经济、军事、法律、工商科。另设总评议会，推李大钊为评议长。林伯渠原是乙卯学会成员，在合并工作中，活动积极，被推选为干事部干事。他们俩从此建立了友谊。
神州学会的主要活动是组织一些学术讲演和出版刊物。李大钊讲演了《联邦与邦联》、《颜之学说大旨及其劳农主义》等；易象讲演了《礼运·大同篇》。会员集资印行，办起了《神州学丛》会刊。频繁的学术研究和政治探讨，提高了会员的思想水平。
李大钊闻讯蔡锷首先由云南起事讨袁后，立即召开留学生总会紧急会议，一致决定为护国军筹募军饷，并选举李大钊为文事委员会主任，在东京开展宣传活动。李大钊为联络反袁活动，返回上海。他在上海与陈独秀会面，可谓是畅谈不厌，万言嫌少。
陈独秀询问李大钊何时毕业回国，李大钊沉思片刻说：“还有一年，写出学位论文，答辩一结束，即可回国参战。”
陈独秀深感孤军作战，力不从心，他多么想请李大钊和他共同出版《新青年》杂志，但他又不便直接说出，沉吟有顷，以商量的口吻说：
“你在写作学位论文的同时，可否对国内思想疆场上的战斗策应一下？”
“可以，我想为青春中华的诞生高声呐喊，策应您所开创、领导的这场新文化运动。”
李大钊回到东京之后，就开始构思划时代的雄文《青春》，为了这篇文章早些时间脱稿，他决定从青年学会公寓搬出，迁到东京郊外幽静的高田村月印精舍居住。那里舍外是荒芜的小园，后面有凭假山而建的古刹，假山前池塘边，错落地种着梅花和樱花。李大钊在那里终于完成了《青春》的写作。
李大钊的一些友人陆续地回国参加护国运动了，李大钊在送友人林伯渠等人回国时，口占一绝：
壮别天涯未许愁，尽将离恨付东流。
何当痛饮黄龙府，高筑神州风雨楼。
河上村夫教授一心要把李大钊培养成为中国第一名马克思主义经济学博士，他又把厚厚一摞不同版本的书籍交给李大钊，兴奋地说：
“大钊同学，这是我给你找来的参考书，你带回去用心阅读，我坚信不疑地认为，你一定会以优异的成绩取得理想的学位头衔的。”
李大钊回答道：“谢谢恩师的关心，我不准备参加学位考试了。”
河上村夫惊愕不解地问：“为什么？”
“我想回国。我的祖国的命运和前途正在危难之中，列强们正在瓜分我的祖国，压迫我的同胞，灾难更加深重。”
“祖国解放是漫长的，个人取得学位是短暂的。放弃就要取得的学位，而去追求漫长的祖国解放，我是不能理解的。”
“我东渡求学的目的，是寻求救国救民之道，而不是为了考取学位。祖国被列强们瓜分了，灭亡了，我考取了学位又有何益呢？”
李大钊深切地思念着祖国和人民，写下了诗句：
斯民正憔悴，吾辈尚磋跎。
故国一回首，谁堪返太和！
作为笃信马克思主义的学者河上村夫，他希望能早一天把马克思主义送到中国去，他不止一次为李大钊绘制学业上的蓝图，也曾设想通过李大钊回国后如何开展宣传马克思主义的活动。李大钊突然废弃学业，他不去准备写论文，而是把课下写的《青春》拿来请他批阅，他无可奈何地把他精心为李大钊挑选的参考书，分门别类地放回书橱里。
当河上村夫读完李大钊的《青春》全文，情不自禁地连声赞曰：“妙文神笔，好，好，好！”他不由自主地读起《青春》中自己特别喜爱的文字：
宇宙无尽，即青春无尽，即自我无尽。此之精神，即生死肉骨、回天再造之精神也。此之气魄，即慷慨悲壮、拔山盖世之气魄也。惟真知爱青春者，乃能识宇宙有无尽之青春。惟真能识宇宙有无尽之青春者，乃能具此种精神与气魄。惟真有此种精神与气魄者，乃能永享宇宙无尽之青春。……
李大钊在河上村夫的赞同下，将《青春》寄给陈独秀在《新青年》上发表。
河上村夫教授终于同意李大钊回国了。他希望李大钊回国后做一名传播马克思主义的启蒙者，并赠送给李大钊一箱马克思主义的书籍。
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