1911年春，陈独秀又同妻妹高君曼结婚。高君曼略识文字，思想新颖，与陈独秀颇相得，关系渐趋亲密，进而发生爱情。他俩人同居，结为伉俪。这引起了全家的反对，嗣父认为这种大逆不道的事，比陈独秀干革命还难以容忍，骂他败坏门风，扬言今后不许他俩踏进陈家大门。高家也认为两姐妹同嫁一人为礼教所不容。陈独秀和高君曼却不顾家庭的反对和舆论的指谪，决然自行成婚。
陈独秀在1907年至1911年9月的将近5年时间内，很少参加政治活动，也没有发表政论性的文章。他把大部分时间用于研究学问，写了许多篇古体诗，有不少诗在报刊上发表。
1911年12月，安徽临时议会选举孙毓筠为都督。孙抵达安庆就职，正式成立安徽军政府，并电召陈独秀返皖任都督府秘书长，陈独秀返回安庆。
孙毓筠是少爷出身，任都督后，不大理政事，在都督府内问事最多的是陈独秀。陈独秀认为推翻清政府不过是革命的第一步——破坏，今后建设的事更重要。但他过于急躁，常为改革的事与人发生口角。每逢开会，会场上只听他一人发言，还总是坚持己见。他主张改善人民生活，反对任用旧官僚，要大刀阔斧地进行改革。但是，他的政治抱负没能施展。
1912年4月，陈独秀主动辞去秘书长职务。他在安徽大学堂旧址，重办安徽高等学堂并任校长，后因陈独秀再次担任都督府秘书长，便聘马其昶任校长，自任教务主任。次年因学生闹事，被赶出学校。
由于安徽形势复杂，孙毓筠无法维持。陈独秀于1912年6月去浦口，劝柏文蔚回安徽。
柏文蔚回安徽接任安徽都督兼民政长，任命陈独秀为都督府秘书长。他们将行政机构加以充实、整顿，尽量安插革命同志，以保存行政之纯洁性。
1913年6月，袁世凯免去柏文蔚都督职，委任孙多森接任皖督。陈独秀坚决拒绝与孙多森共事，在孙来上任之前即请辞职，未待批准，留书径去。书中有旧病复发，迫不及待等语。所谓“旧病复发，迫不及待”，是指封建专制势力的复辟，不可一日与居之义。7月中旬，陈独秀离开安庆去上海。
几天之后，二次革命爆发，柏文蔚再任安徽都督，并宣布独立，兴兵讨袁。陈独秀也由上海返回安庆，再任都督府秘书长。
柏文蔚的部下龚振鹏驻军芜湖，残杀无度，且将讨袁计划密告袁氏大将段祺瑞。陈独秀等到芜湖时，因当面痛斥龚振鹏，均被龚绳绑，拟即枪决。陈独秀临危不惧，怡然自处，很从容地催促道：“要枪决，就快点罢。”后幸有张永正旅长以兵力相救，才免遭毒手。
10月21日，倪嗣冲发出通缉令，捉拿革命党人，第一批名单20人，陈独秀被列为第一名“要犯”，陈独秀旋即逃往上海。
陈独秀逃往上海，儿子陈延年、陈乔年逃至乡间躲避。军警便抓走了陈独秀的侄子陈永年，并抄了他的家。
陈独秀逃到上海后，本拟闭户读书，以编辑为生，但书业销路不景气。寒士卖文为生，已为天下至苦之境。而今卖文也无以为生。他急欲学习世界语，为日后谋生之计，写信给日本的章士钊，问他能为觅一良教科书否？
1914年，亚东图书馆出版了陈独秀编辑的《英文教科书》和文字学著作《字义类例》。前者销路不好，后者更是学术专著的冷门货，这两本书所得的稿费并不能使他摆脱生机断绝的困境。
1914年7月，陈独秀又东渡日本，进东京的雅典娜法语学校学习法文，同时帮助章士钊编辑《甲寅杂志》，他穷得只有一件汗衫，其中无数虱子在内存活。
陈独秀学识渊博，懂日、英、法三国文字，工宋诗，写隶书，对旧学很有根底，新学造诣尤深。他才思敏捷，笔锋犀利，长于政论文，但不善演说。他虽然多年飘泊他乡，可乡音未改，操浓重的安庆口音。
亡命东京的革命党人章士钊、熊克武、李根源等人，都不愿加入孙中山新创立的中华革命党，他们于1914年8月间另组一团体“欧事研究会”，参加该会的还有李烈钧、胡瑛、殷汝骊、林虎、程潜、程子楷、陈炯明、李书城、沈钧儒、张耀曾、柏文蔚等，陈独秀也加入其中。欧事研究会没有进行什么活动，倒是《甲寅杂志》产生了很大影响。
《甲寅杂志》的主编是章士钊，发行人是王生，主要撰稿人除章士钊、陈独秀外、还有在早稻田大学读书的李大钊，以及高一涵、易白沙、张东荪、梁漱溟、苏曼殊等人。陈独秀以文会友，也就在这时结识了李大钊、高一涵和易白沙，他们后来都成为新文化运动的著名人士，李大钊又成为同陈独秀齐名的中国共产党的创始人。
李大钊，字守常，原名耆年，字寿昌。1889年出生在河北省乐亭县大黑坨村。那里是广阔的冀东平原的东端，濒临着浪涛澎湃的渤海，紧靠着改道前的滦河。李大钊家的住宅座落在村子中间的高地上，远眺着一望无垠的田野。
李大钊的父亲是一位读书人，早年患了肺病，23岁就去世了，留下怀孕的妻子。李大钊的母亲因感伤过度，在生下他以后不到16个月，也相继逝世。李大钊自小孤苦伶仃，在襁褓中即失怙恃，既无兄弟，又无姐妹，为一垂老之祖父抚养成人。
李大钊的祖父李如珍，也是一个读书人。他在东北长春、万宝山一带开过杂货铺，有90多亩地，因为没有儿子，将侄儿任荣，即李大钊的父亲过继为嗣子。李大钊出生时。他已经70多岁了，就把自己的希望寄托在孙儿身上，他对孙儿既十分宠爱，又管教非常严厉，一心要把李大钊培养成为能光宗耀祖的读书人。
在祖父的督促和教育下，李大钊从3岁起，就学着认字，祖父白天教，晚上问。四五岁时，开始读《千字文》、《百家姓》、《三字经》。李大钊从小读书异常勤奋、刻苦，学习见长，幼儿时代便以才思敏捷、能文善诗著称于乡里。
李大钊7岁时，祖父送他到本村谷家的学塾跟单子鳌读书。李大钊跳过了蒙学阶段，直接读“四书”。
李大钊读了3年书后，单子鳌便向他的祖父提出：
“这孩子学业优良，我已经教不了他，请另请明师吧！”
祖父便把李大钊送到本村赵家书馆跟秀才赵辉斗读书，又转至井家坨的举人宋家读书。
李大钊10岁那年，祖父给他完了婚，妻子叫赵纫兰，长李大钊6岁，以大姐的身份操持家务，看管大钊读书。
1905年，李大钊考入永平府中学。他原是报考秀才的，赶上清朝政府改良教育，废除科举，兴办学堂，他便上了新学。
李大钊在永平府上了两年学，祖父去世了，家里的财产被姑母和一个本家叔叔挥霍殆尽。他本打算到通都大邑继续求学，但不仅难以实现自己的愿望，又面临着失学的危险。井家坨宋举人见他将来必有大造化，表示愿资助他到外埠深造。但李大钊见宋举人因做官而得到不义之财，断然拒绝他的帮助。
妻子赵纫兰辛苦艰难，典当挪借，支持李大钊上学。1907年，李大钊考入天津北洋法政专门学校，在那里上了6年学。
北洋法政专门学校的举办人是汤化龙、孙洪伊。在教师中有革命党人，对李大钊影响最大的是史地教员白亚雨。白亚雨是同盟会京津保支部重要成员。他学识渊博，待人热情诚恳。他认为，一些立宪派人要求清政府召开国会，是与虎谋皮，无济于事。每慷慨陈辞，歌荆轲易水之歌，其声郁抑苍凉，听者皆涕泣相向。他的革命思想不但影响了李大钊，也团结了一批有革命倾向的青年，辛亥革命爆发后，他在京津和滦州、张家口一带奔走，从事运送军火、联络新军等活动，终于发动了滦州起义。他领导了滦州起义，起义失败后被捕，就义前义正辞严地说：
“我死不足惜，倒是你们今天做清政府的奴隶，明天要做外人的牛马，难道不觉得痛心吗？”
他立而不跪，昂首宣称：“此身可裂，此膝不可屈。”
李大钊深受感染，立意革命。为求索新的救国之途，他于1913年冬去北京，同中国社会党北京支部负责人陈翼龙交谈，毅然加入中国社会党，并负责组建天津支部，为中国社会党评议员。
李大钊在学校里担任法政学会编辑部长，负责出版《言治》月刊。他在《言治》创刊号上发表的《大哀篇》中，感慨激愤地抨击袁氏政府的“共和”，仍旧是“以暴易暴，传袭至今，敲吾骨，吸吾髓；北洋军阀拾先烈之血零肉屑，涂饰其面，傲岸自雄，不可一世，此辈肥而吾民瘠矣。专制都督之淫威，乃倍于畴昔之君主，民之受其患也重矣。以致农夫失其田，工失其业，商失其源，父母兄弟妻子离散茕焉，不得安其居，刀兵水火，天灾乘之。人祸临之，荡析离居，转死沟洫，尸骸暴露，饿殍横野。所谓民政者，少数豪暴狡狯者之窃权，非吾民自得之权也；幸福者，少数豪暴狡狯者掠夺之幸福，非吾民安享之幸福也。共和自共和，幸福何有于吾民也！”
1913年夏，李大钊毕业于北洋法政专门学校，应邀赴京城创办《法言报》，同时考察、观注中国时局的变迁。袁世凯当时疯狂地镇压京城的革命势力，强行解散社会党，并枪杀了社会党北京支部负责人陈翼龙，逮捕一切社会党人。李大钊闻讯潜出京城，避居故里乐亭县祥云岛。
他为了继续寻求救国救民的真理，遂将自己的名字改为李大钊，字守常。因钊字一解为勉励，一解为“燕之北郊”。他以燕北慷慨悲歌之士自命，勉励自己与时俱进，担负起救国救民的责任，并在《文豪》等文章中写下了不畏艰厄、矢志革命到底的雄心。
正当李大钊大声疾呼“中士不造，民德沦丧，天理人纪，荡然无存”，欲“唤醒众生于罪恶迷梦之中”之时，北洋法政学校举办人汤化龙、孙洪伊为自己捞取政治资本，欲在学校中挑选李大钊等三名优秀的毕业生，送往日本留学。李大钊历经深思熟虑，遂决定东渡求学，继续寻求拯救祖国的出路。他告别了年长的妻子和顽皮的儿女葆华和星华，在海河畔的码头登上东去的客轮，涉过大海，在日本横滨港登陆后，驱车直奔东京。
李大钊在东京考取了早稻田大学政治本科。他住中国留学生青年会公馆，在留学生中结识了许多朋友，时常同他们谈论政治经济文化教育各方面的问题，探讨对宇宙和人生的看法。于是，由李大钊发起，成立了中华学会，学会既是学术组织，又是政治团体。李大钊与早稻田大学政治本科三年级留日学生司徒复兴结为好友，他们两人一见如故，谈兴不衰，司徒复兴向李大钊感慨地介绍了孙中山先生的近况。
司徒复兴参加了孙中山在东京召开的中华革命党第一次大会，会后，他秘密地向李大钊宣讲旨为“实行民权、民生两主义”，以“扫除专制政治，建设完全民国为目的”的党章，并征询其愿否入党。李大钊以先深研各国政情、求索各种主义，后决定救国之途为词婉言谢绝了。
李大钊在日本读书之余，研究了不少主义、学说，但一结合中国的实际情况，又深感所研究的主义、学说，不能解救中国于危厄之中。自从20世纪初叶，日本早期工人运动著名领袖辛德秋水翻译《共产党宣言》，在日本的高级知识分子中已经开始研究、传播欧洲新起的马克思主义，并公然宣称马克思主义是无产阶级自我解放的理论武器。李大钊在国内参加中国社会党，已接触了中国社会党创始人江文虎的无政府主义，但他不相信无政府主义能解决中国的问题。这时，李大钊已熟练地掌握了日、英两种文字，他出于强烈的求知欲望，从图书馆内借来了辛德秋水翻译的《共产党宣言》和欧洲其他的社会主义书籍，利用业余时间，埋头攻读。
李大钊又通过司徒复兴的介绍，认识了早稻田大学著名的政治经济学教授河上村夫。河上村夫又是日本理论界知名的马克思主义者，也是一位著名的汉学家。多年来，他和孙中山的忠诚朋友宫崎寅藏相交素笃，并与黄兴、宋教仁为挚友。他在教学之余，支持宫崎寅藏创办的《革命评论》，配合同盟会机关报大造舆论。清廷退位之后，他被宫崎寅藏不惜倾家荡产，为孙中山讨伐袁世凯筹募经费、招聘人员购进武器的义举所感动，自己主动为孙中山讨袁从日方刺探有关情报，时刻关注着中国的民族革命。
河上村夫同样热情地接待李大钊。他握住李大钊的手，兴致勃勃地说：“欢迎，欢迎！我真诚地欢迎中国第一个想研究马克思主义的学生来做客。”
河上村夫简单地询问了几句，已经知道李大钊对马克思主义的基本理论还不甚了了，需要给以启蒙式的帮助。当李大钊把读《共产党宣言》记下的疑难问题，像连珠炮似的发出提问时，他又感到这位初次相识的中国留学生态度严谨，不是仅仅背诵一些马克思主义的词句、崇尚空谈的书呆子，而是一位学以应用，时时、事事联系中国实际的人。
几经交谈，河上村夫教授喜欢上了这位中国留学生，他断定：李大钊将是中国第一个马克思主义的信徒和传播者。于是，便把自己的有关马克思主义的日文书籍送给李大钊阅读。
袁世凯敲响复辟帝制的紧锣密鼓之后，在留学日本的学生中间引起了强烈的反响。反对复辟帝制的留学生义愤填膺，公开串联，主张在留学生中间发起一场革命行动。他们为了唤醒中华民族的魂灵，主张写出激昂的文字，司徒复兴对发起革命行动有兴趣，他也很有组织能力。李大钊则赞成河上村夫的见解，他赶写了一篇富有政治远见的讨袁檄文——
《国情》，并投寄给《甲寅杂志》。
《甲寅杂志》主笔章士钊从邮件中突接这篇论文，读之，惊其温文醇懿，神似欧公，察其自署，则赫然李守常也。他既不识其人，朋游中亦无知者，不获已，撰言复之，请其来见。
章士钊寓居东京小石川林町一斗室中，书斋兼卧室，如有亲朋相访，自然又要充做会客之地。室中布置得很合主人的身份——淡雅、幽静。章士钊的妻子叫吴弱男，出生于望门大户，清末民初的上层官僚、政客，尤其是自袁世凯而后的历届北洋政府的阁僚，几乎无人不和她家有瓜葛。其父吴保初，与谭嗣同等人齐称海内四公子；其叔父吴长庆曾官至广东水师提督之职，在率部庆军渡海驻朝鲜之际，曾一手提携事后成为窃国大盗的袁世凯。吴弱男长于名门望族之室，自幼在三从四德的桎梏下长大，虽精于文墨，且又和反清的名士联姻，但仍然恪守封建伦理道德，终于成为贤妻良母主义的倡导者。
这天，陈独秀不宣便直进章士钊的寓所。章士钊匆忙起身，热情地请陈独秀落座。他们两人一见面便谈起孙中山发动讨袁“三次革命”，陈独秀冷然作笑，说：
“中山先生书生气十足！起初，双手把辛亥革命果实奉献给袁大头，现在又想把这个独夫民贼从大总统宝座上拉下来谈何容易？这不正应了请神容易送神难这句俗话了吗？”
章士钊表示赞同陈独秀的意见。他顺手把李大钊的《国情》一文递给陈独秀。陈独秀仅仅看了标题《国情》二字，便抬起头淡然地问：
“是写何国之情？”
章士钊旋即把《国情》一文的内容概述一遍，并表明自己赞同《国情》一文中的观点。陈独秀沉痛地说：
“打倒了皇帝，争来了多少民主？又得到了多少自由？没有！一点也没有！！一个国家没有民主，就不会有进步，更不能产生真正的革命！中华民族落得了这般愚昧、无知的地步，怎能不亡其国？！”
陈独秀把《国情》文章往桌上一放，情绪低沉、颇有些悲观地说：“行严，此类稿件我不看了，你赞同就发吧！说句极而言之的话：一个没有民主、自由的国家，还不如亡了的好！”遂起身告辞，怏怏不快地离去了。
陈独秀刚刚离去，李大钊便轻轻地叩门。
章士钊把李大钊迎进门来，客气地问道：“先生，您是……”
“李守常。”李大钊谦虚地答道。
章士钊十分高兴地请李大钊落座，并向李大钊介绍了自己的妻子吴弱男。历经短暂的交谈，双方都打消了初见时的拘束感，很快就进入了十分融洽的交谈。
当章士钊知道“守常”是李大钊的字，他沉吟片刻，甚是疑惑不解地问：
“《国情》一文，你为何不署其名，而用其字？”
李大钊听后面带难色，他看到章士钊那种诚挚神态，方说出真情：
“先生名曰士钊，我投文《甲寅杂志》，何敢与先生钊钊齐名。”
章士钊见李大钊敦厚、纯朴，又有着真知灼见，更加有了好感。他称赞《国情》一文的观点，说李大钊是行文的高手，又指出《国情》文中具有政治家的远见灼识，说到此文结束处：“求国情于外人，窃恐此憾终难弥耳。”他有些兴奋地说：“这就把美国人古德、日本人贺氏著文的本意，袁大头复辟称帝的野心昭然于天下了！”
李大钊有些惶恐不安，他十分谦和地说：“先生过奖了，过奖了！我只不过是痛感国情之危难，民族之厄运，说了几句坚持共和，反对帝制，以及唤醒国民，共同反对袁世凯复辟帝制的话而已。”
“这就很了不起！因为你是首次撰著论文，向国人发出警告的有志之士。”章士钊又问：“守常先生，昔日，你是同盟会会员吗？”
“不是！但一直在追求孙中山先生所践行的革命理想。”
“在这个问题上，你我是不谋而合的！”章士钊讲了自己虽和孙中山先生情好极笃，但因个性持重，不适于从事群众运动，未曾参加同盟会。章士钊接着说：“最近，中山先生提出谨防日本政府趁欧战之机，借口对德宣战，侵占我国的领土主权。对此，你以为然否？”
“我赞成中山先生之说，但是我认为更要提醒国民，防止袁世凯借机卖国，达到他复辟帝制的目的！”
“所见极是，令人顿开茅塞，望你余暇多多为《甲寅杂志》写稿。”
“先生过谦了！为国为民，我自当尽力。”
“先生心胸豁达、敏捷，今后希望常来舍下叙谈救国大事。”
从此，李大钊同章士钊建立了友谊，李大钊也成了《甲寅杂志》的主要撰搞人。
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