当上令人仰望的翰林院编修以后，李鸿章踌躇满志，意气风发，展望未来，前程似锦。他本想设法接近皇帝，攀附权贵，沿着传统的升官之路走下去，怎奈“生于末世这偏消”，一场突发的社会震荡使他不得不以儒生而充军旅。
1851 年 1 月以洪秀全为首的农民群众，在广西桂平紫荆山麓金田村树旗造反，建号太平大国，军曰太平军， 只经过两年多的战斗，便从广西一隅跃进到长江流域，奠都南京，建立了一个与清朝封建政权相对峙的农民政权，并开始北伐与西征。随着太平天国的蓬勃发展，大江南北，黄河上下，和边疆各挨人民纷纷举起义旗。它们彼此呼应，相互激荡，掀起了声势浩大的反清高潮。
太平天国的兴起和全国范围的反清狂飚，使以刚刚戴上皇冠的咸丰帝为道的满汉地主阶级统治集团面对着一个风声鹤唳、兵慌马乱的局面。竭尽全力镇压农民造反，保住清王朝的反动先治，成为咸丰一代一切重要措施的出发点。
当时清朝的达官贵人和主要支往绿营兵腐朽不堪，“文武以避主贼为固然，士卒以逃死为长策”。正当地主阶级现有当权势力无力挽救危局之际，一股新的反革命势力却从地主阶级中浮现出来， 有些政治地位不高的汉族地主士绅“同仇奋义”，举办团练，协助清军镇压群众，屡建奇功。面对这种严酷现实，咸丰一面用高官厚禄和严刑峻法来制止文官武将和绿营兵的溃逃，驱使他们继续为清王朝卖命；一面努力争取汉族地主豪绅的支持，动员他们凭藉自己在本乡本地的封建的政治、经济和宗族势力，“结寨团练”，“搜查土匪”，配合清军镇压太平军，并为此而在南北众多省份任命了一大批在籍官僚为督办团练大臣。
1853 年 2 月 24 日从武汉顺江东下的太平军占领安徽省城安庆，杀死巡抚蒋文庆。3 月 1 日尚未接到皖抚毙命奏报的咸丰诏谕工部左侍郎吕贤基前往安徽，会同蒋文庆、周天爵办理团练防剿事宜。吕贤基，字鹤田，安徽旌德人，以翰林院编修改御史，累转工部右侍郎，兼署刑部左侍郎。他是一位“状貌严毅”、力崇程朱理学的封建官僚，深知此次回籍办理团练防剿事宜，艰险异常， 性命难保。他“自知不返”，告别老母，悲痛欲绝。据说他“别母痛哭不能起”。吕贤基以李鸿章籍隶安徽，熟悉乡情，奏请随营帮办一切。地主阶级的立场和传统的儒家道德观念驱使鸿章遵照清廷意旨，离别翰苑，返回家乡，去扼杀造反的农民。
关于吕贤基奏请李鸿章随营帮办之事，鸿章的学生和部属刘秉璋的儿子有过一段绘声绘色的描述：
李文忠为编修时，以文字自喜，恒为吕文节（贤基溢号）草疏言事，时人弗之奇也。洪（秀全）杨（秀清）得武昌，顺流而下，沿江戒严，安庆续陷，闻于朝，文忠方在海王村书肆中，遇同乡某君谓之曰：“尚不知省城失耶，而作此不急之务也？”文忠感念桑梓之祸，过文节怂恿上章，文节即令其代制而允具名焉。文忠归，翻检书籍，审查时势，惨淡经营，而得长篇。书成已深夜，幸居距文节宅不远，使人持往，不致误翌晨封奏。文忠倦卧，迨醒日已过午。当时京朝宫不得见本日朝报，心念昨事，驾车往见文节。及门，闻合家哭声如有丧者。登堂，文节自内跳而出曰：“君祸我，上命我往，我亦祸君，奏调偕行。”是日，文节召对，上大哭，文节亦伏地哭。其后，文忠和何莲舫诗中有“追枪同胞烈士魂”，指文节也。又曰：“谏草商量盾吾圉，伏蒲涕泣感君恩”，记是事也。不久，李鸿章便遵旨随同吕贤基星夜就道，奔赴安徽，从此开始了“宛转随人盖九年”的坎坷历程。是时，廷旨周天爵署理皖抚，而周则在宿州疏请迁省治于庐州府，并言军机吏洽难以兼顾。于是，咸丰改派李嘉端为巡抚，命周天爵以兵部侍郎衔办理防剿事宜，并命吕贤基会同周天爵、李嘉端练兵团勇。咸丰原想依靠这三位大员以“靖寇氛而固疆圉”，稳定安徽局势。但是随同吕贤基赴皖的袁甲三却另有看法，他上疏断言“皖省军务紧要，现办防剿诸臣难持全局。’他认为周、吕、李三人皆属庸庸者流，周天爵是一位体弱多病的八旬老翁，“一遇事急，立时呕血”，并且“注意淮北，而于淮南势难兼顾”。吕贤基虽然“一片热肠”，但因“书生谈兵，鲜合机宜”，对于周天爵的军事布置，“亦断不能赞一辞”。李嘉端“任事太锐，思虑恐难周详”，并且与周天爵气机不通，呼应不灵。特别令人优虑的，是一省之中三帅并立，各争雄长，“事权不一”，“动多掣时”，加之兵力单薄，而安徽“门户太多，处处空虚”，实难抵御造反农民的进攻。袁甲三的分析，可谓中肯之论。当时安徽外有建都南京的太平天国的威逼；内有风起云涌的以捻党为主体的群众反抗斗争。1853 年 5 月李嘉端向咸丰诉苦说：安徽各地“土匪啸聚，少者数百人，多者数千人，一股甫平，一股又起，几无完善之区。”但全省能够动用的兵额却不过 4 千余人，“加以调遗溃散之余，兵力益形单弱”。像庐州这样的重镇，也只有守兵 50 余名，“其招募之勇一千余名，未经训练，器械不齐，断难任以防剿；又以经费不充，大有欲散之势。”
安徽也同江南其他某些阶级斗争激烈的省区一样，地主士绅纷纷举办团练，站到反对农民斗争的最前线。其中凶悍著名的有：桐城马三俊，庐江吴廷香、吴长庆（字筱轩，世袭云骑尉出身）父子，合肥张树声（字振轩，廪生）和张树珊（字海珂）兄弟、周盛波（字海舲）和周盛传（字薪如）兄弟、刘铭传（宁省三）、潘鼎新（字琴轩，举人）、解光亮、李鹤章等人。据说“庐郡团练整齐”，同远在京师的李文安有着密切关系。他基于阶级本能， “寄信回里，劝谕乡人先为恩患预防之计”。团练头子们筑圩练兵，自称圩主，所谓“寇至则相助，寇去则相攻”，有的“藉团练之名，擅作威福，甚至草管人民，抢夺民财，焚掠村庄，无异土匪”。
抵达庐州的李鸿章，面对这样内外交江的局面，内心的震动是可想而知的。他虽然血气方刚，有意大显身手，力挽狂澜，但怎亲自己无权、无兵、无饷，又系儒生从戎，对军事一窍不通，因而展望前途，忧心仲忡。他先入周夭爵幕。是时太平天国正忙于巩固南京周围的阵地，尚未派兵北伐，西征；而安徽境内的捻军却一跃而起，成为当地抗清的主力。捻军原称捻党，捻党起于清朝初年，本为淮河两岸以穷苦群众为主体的反抗封建压迫的结社，以后逐渐扩展到山东、河南、苏北等地。“河南之归、陈、南、汝、光，江苏之徐，山东之充、沂、曹所在有之，而安徽之凤、颍、泗为甚，凤、颍所辖蒙、毫、寿为尤。”成员有农民、盐贩、船夫、渔夫、手工业工人、饥民、流氓无产者、裁撤兵勇和知识分子等等。起初主要从事抗粮、抗差、吃大户、杀富济贫等经济斗争，没有明确的政治纲领。活动时往往数十人或数百人为一股，谓之一捻。各部自号为捻，不相统一。各部首领通称捻头或趟主，而捻众“居则为民，出则为捻”。随着太平军跃进长江流域，安徽、河南等地的贫苦群众纷纷结捻响应，开展反清斗争，从而使捻党迅速地向捻军转化。奉命“专司防剿”的周天爵，便把“剿办”皖北捻军、防止其与太平军联合放在首位。追随周天爵的李鸿章，也自觉地把刀锋指向了皖北捻军。李文安在家书中曾说：“叠接家信，家乡土匪滋扰，幸团练办有眉目，稍得安靖。……鸿儿随敬修（周天爵字敬修）抚军剿办土匪，现未得信，胜负若何，弟甚悬注。”这表明李文安既站在造反群众的对立面，又担心自己儿子受到造反群众的惩罚。可惜的是，造反群众没能击毙李鸿章， 反而被这个刽子手投入血泊之中。
李鸿章随同周天爵主要参予了两次较大的绞杀捻军的战役。
一次是镇压定远陆遇龄起义。定远为九省通衢，捻军活跃地区。
陆遐龄（约 1803—1853）是定远县荒陂桥旗杆村（现属长丰县沛河乡）人，为地主家庭出身的武秀才，因受到某个案件株连被关押在安庆监狱。1853年 2 月太平军首克安庆，把他从监狱中拯救出来，并派他返回定远组织群众起兵响应。约在 3 月上旬，陆在家乡造反，竖立“随天大王百战百胜等旗”，聚众万余，打击土豪， 抗击清军。据时人记载，定远知县督兵进犯，“两战两败”，而城内团练，更“事同儿戏”，甚至公然乘机渔利，“有用竹枪一支，开支公项八百文者”。是时，合肥夏村夏金书联络陆遇龄“约期大举”，南北呼应。李鹤章闻讯，立即率领团练百余人前往围捅，杀害金书父子，解散千余，“增立东北乡团防”，堵塞了陆遐龄南下的通路。接着李鸿章、李鹤章督团随同周天爵在定远荒陂桥、寿州东乡等地击败陆遐龄起义军。4 月中旬周天爵诱捕并杀害了陆遐龄父子。周天爵奏奖李鹤章六品衔。
另一次是镇压多达 4 千亲人、活跃于颍州、蒙城、毫州交界地区的陈学曾、纪黑壮起义。据记载：
（咸丰三年三月）有巨捻陈学曾、纪黑壮等啸聚颍州之王市集，官军节次被挫，周天爵率编修李鸿章督团堵剿。5 月初安徽巡抚李嘉端行抵庐州，不久即将李鸿章从周天爵处调来，协办团练。这位新任皖抚，把“靖内变而御外侮”作为首要任务。所谓“靖内变”，就是镇压境内以捻军为主体的群众斗争。所谓“御外侮”，就是堵截太平军进入安徽。其实，本地的造反群众已经搞得他们顾此失彼，疲于奔命，哪还有什么力量阻止太平军破门而入呢？就在李嘉端行抵庐州不久，太平天国先后派兵大举北伐和西征，而安徽则首当其冲。率先挺进安徽的，是以林凤祥、李开芳为首的北伐军。5 月 10 日北伐军占领滁州，18 日北伐军攻克临淮关，直逼凤阳。面对北伐军的凌厉攻势，李嘉端等胆颤心惊，寝食难安，哀叹：“现在凤阳以南均无重兵，各城团练亦单，一无足恃。”因而一面吁请咸丰速调江西、湖北官兵赶赴庐州救应，“并堵贼回窜之路”；一面表示要“号召兵勇亲援凤阳”。他令候补直隶州知州李登洲带勇 3 百先行，继令户部主事王正谊于梁园镇会合李鸿章，“号召练勇，劝借军饷”，他随后带兵 2 百余名陆续进发。5 月 28 日北伐军一举攻下凤阳。刚刚带勇进至定远、凤阳交界的李登洲，忽闻凤阳失守，手下“民夫尽逃”，又怕所带合肥乡勇“恩归骤散”，于是率部慌忙退却。李嘉端“一筹莫展，五内如焚”，踟蹰于护城驿。他虽然没有勇气率兵直逼凤阳，但又“不能不虚张声势”。他令王正谊、李鸿章“分谕各团首，自店埠至麻布桥排日点验练勇，使枪炮之声联络不绝。”只是由于北伐军继续北上，并没有挥师南下，李嘉端、李鸿章才得以逃脱灭顶之灾。
正当北伐军挺进豫皖边界之际，胡以晃等统率的西征军又长驱入皖。6月 10 日北伐军和西征军分别占领毫州和安庆，使李嘉端等陷于两路牵制、腹背受敌、风声鹤唳、远近惶惶的窘境。虽然北伐军不久即弃毫州，攻人河南，但是安庆却变成西征军的大本营。此后一连四个月，西征军采取南攻北守的方针，兵锋直指江西，而在皖北则没有什么大规模军事行动。李嘉端为了阻止西征军北上夺取庐州，进而与北伐军会合，慌忙派遣张印塘、李鸿章分别带勇驻防集贤关和运漕、东关。集贤关系安庆北面的重要战略据点。运潜、东关既是巢湖一带和庐州门户，又是漕粮的集散地和运输孔道。西征军为了取得粮食以接济安庆和南京，进占运潜，迫使李鸿章带勇退防东关。9 月李嘉端奏称：“编修李鸿章自四月带勇驻守东关，正当炎热之时，弹压巡防不辞况瘁。此番运潜击贼，虽未大挫凶锋，而数月勤劳，亦堪嘉奖。现仍分守要隘，与镇臣玉山互为声援。合无仰恳天恩，赏给六品顶戴、蓝翎， 以示鼓励。”其实，李鸿章何尝有什么堪称嘉奖的功绩，有的主要却是恇怯逃跑或“专以浪战为能”的记录。李嘉端此举，纯粹是老官僚讳败为胜、掩人耳目的惯伎。时人赋诗揭露了所谓李鸿章“弹压巡防、不辞况瘁”的真相。
灯花燎乱成三豕（李鸿章守运漕，上流有放河灯者，李惊为贼至，退兵山上），草木惊疑是八公（寿春镇守上窑，有好民三人伪为贼之谍者以恐乡民，总戎见之回寿春）。寇自穷奔宫自葸，行辕处处系花骢（大僚多备好马为奔走计）。
邀功致败沈天险（李鸿章守东关，乃险要之地，其乡勇闻贼至迎击三十里外，败卒冲动本营，遂失巢县），畏死穷奔向坦途（寿春中营同时奔归庐州，遂弃巢县而不顾）。
就在李嘉端为李鸿章请功后不久，石达开奉命到达安庆，主持西征战事。石达开在皖北改守为攻，派兵进取集贤关、桐城， 清兵勇望风而溃。是时吕贤基驻守舒城，“身旁无一兵”，成了光杆司令。据说李鸿章曾经赶来与吕贤基“议守御”，及至太平军兵临城下，他便立即抛下主帅骑马逃之夭夭了。
11 月胡以晃督师攻占舒城，昌贤基走投无路，投水身死。12 月胡以晃挥师直取庐州。新任皖抚江忠源固守待援。江忠源，湖南新宁人，字常孺，号岷椎，湘军核心人物，曾国藩的“骨肉至交”。时李鸿章率勇驻扎合肥冈子集。江、李彼此不熟，曾国藩从中撮合，希望他们“鍼芥契合”。曾国藩既致书江氏力荐：“李少泉编修大有用之才，阁下若有征伐之事，可携之同往。”又函告鸿章：“岷樵到庐，求贤孔殷。足下及鹤翁（吕贤基）、午翁（袁甲三）如有所知，幸尽告之。”由于江忠源抵庐后两天即被困于孤城、致使曾氏的希望化成泡影。李鸿章本想援救江氏和庐州，但却力不从心。他亲自晋见率军来援的舒兴阿，表示“所有先经团练之壮丁，今愿自备口食，随同官兵击贼自效”。舒兴阿奏称：“臣查该绅士深明大义，当即面为奖励，并令其作速调集壮丁听候，约期随同进剿。”是时援军麇至，咸丰命和春总统城外援军万余，但因西征军奋勇战斗和清方“将帅不相能”，“接军远壁且败”，翌年 1 月庐州终于易手。江忠源投水毙命。鸿章北撤，家园被毁。凡此种种，使鸿章耿耿于怀，遗恨难消，直到咸丰九年还写有“当时愧乏蚍蜉救，投阁何须解客嘲”的诗句。
太平军西征军攻克庐州之后，“以此通北路之援，扼江淮之险，南则联络舒、桐，东则策应和、巢”，从而巩固了太平天国在皖北的统治地区。咸丰急派福济为安徽巡抚，令其会同和春等力挽皖北危局。福济，满洲镶白旗人，始必禄氏，字元修，道光进士， 是个典型的贵族老爷，既缺少应变之才，又不懂用兵之道。他曾任丁未科进士副考官，是李鸿章的座师。福济抵任，召鸿章入幕， 对其“训植尤深且厚”。李鸿章因切盼找到新的政治靠山，也一意奉承福济。是时咸丰命令福济、和春尽快设法攻克庐州。但因庐州军民婴城固守和天朝援军、粮饷源源而来，致使清军连连受挫。
于是福济、和春改变强攻庐州的作法，决定采取“歼其外援殆尽， 然后乘其内蹙而攻之”的战略，分军进犯东南的合山、巢县和西南的舒城。李鸿章“时在庐州戎幕，慷慨请行，福巡抚壮之”，令其率领千总莫清云会同佐领吉顺统带吉林马队绕道攻取含山。1855 年 2 月鸿章督兵勇侵占含山，残杀太平军总制罗繡光和战士千余人，因功赏知府衔，随即配合副都统忠泰进攻巢县，遭到守军的顽强抵抗。正当双方军队相持不下形成胶着状态的时候，是年 7 月，李文安突然死于合肥军次。李文安系因户部左侍郎王茂荫奏保，而于 1854 年回籍督带练勇的，先驻临淮，后转战庐州、巢湖一带。据说李文安“体肥，会当夏令，辄痛饮，且露宿于外，无疾而终。”所以李鸿章“和何莲舫诗有句云：‘锦囊未敢忘三矢，荩箧何曾有一钱’，盖记实也。”文安临死前，还念念不忘与造反农民为敌，手书训谕鸿章兄弟说：“贼势猖撅，民不聊生。吾父子世受国恩，此贼不灭，何以家为，汝辈努力以成吾志。”鸿章闻讣奔丧，暂离军营。是时巢县太平军万人猛扑焦湖清军营垒，忠泰全军覆没，仅以身免，李鸿章因不在军中而拣了一条性命。8 月进援庐州的太平军与清军在柘皋展开激战。李鸿章惊惶失措，带勇先溃，受到和春的讥讽和谴责。时在和春戎幕的萧盛远记其事说：
（太平军）直奔柘皋，攻扑官军营垒，为围魏救赵之计。保升以道府用之翰林院编修李鸿章，闻贼大至，带勇先溃， 以致富军营垒数十座均被破人，兵勇死者不可胜计，仅存河洲镇总兵吉顺一营。贼众彻夜环攻，……势已危急。和提军闻此警信，即亲带精兵数千，星夜驰往，官军用命，奋力攻击，杀贼多名，吉营重围立解。……次白李鸿章来见，称誉‘声威大震，以军门为最’，而军门答以畏葸溃逃，当以阁下为先’，赧颜而退，大江南北，至今传为笑谈。
1855 年 11 月福济、和春等督兵勇攻陷庐州，鸿章从战有攻， 受到奖赏。福济、和春乘胜分兵两路，西南直指舒城、三河、庐江等地，东南则进犯巢县、和州、东关等地。起初除在舒城得手外，其它各地均因太平军顽抗而受挫。李鸿章参与东南战役，到处碰壁，颇不得志。1856 年夏他路经明光镇感怀赋诗，交织着懊丧和犹斗的心情跃然纸上。诗云：
四年牛马走风尘，浩劫茫茫賸此身。
怀酒藉浇胸磊块，枕戈试放膽轮囷。
愁弹短铗成何事，力挽狂澜定有人。
绿鬓渐凋旄节落，关河徒倚独伤神。
巢湖看尽叉洪湖，乐土东南此一隅。
我是无家失群雁，谁能有屋稳栖乌。
袖携淮河新诗卷，归访烟波旧钓徒。
遍地槁苗待霖雨，闲云欲山又蜘厨。
1856 年 9 月太平天国领导集团内讧，韦昌辉在洪秀全的指使或默许下，残杀杨秀清及其部属两万余人，石达开起兵讨韦。从而极大地损伤了革命元气，追使太平军从战略进攻转向战略防御福济、和春等乘机督军打通庐州东南和西南通路。李鸿章参与了侵占巢县、和州和东关等战役，因功赏加接察使衔。12 月鉴于皖北战局暂趋稳定，李鸿章回籍葬其父于合肥东南葛洲新莹，服阙守庐。1857 年 2 月太平军两位青年将领陈玉成、李秀成协同作战，在皖北发动了防御中的攻势，连克桐城、舒城等地，大败清军， 击溃李鸿章所部团勇，李鸿章奉母仓皇北逃。是年秋，福济奏报李鸿章“丁父忧服阙，俟经手事件料理完竣，给咨回京供职”朝旨以李鸿章“叠次剿匪出力”，交军机处记名，遇有道员缺出， 请旨简放。1858 年 7 月咸丰因福济株守庐州，一筹莫展，将其免职，而以翁同书继任皖抚督办军务。8 月陈玉成率部克复庐州， 将李鸿章祖宅“焚毁一空”，李鸿章逃经明光镇，赋诗有“国难未阶家未复，此身虽去也踟蹰”之句。
李鸿章回籍督办团练，历时 5 年有余，战场受挫，仕途维艰，“昨梦封侯今已非”。究其原因，一是安徽反清形势高涨，捻军和太平军遥相呼应，使清军和团练陷于四面受敌的困境。二是历任安徽巡抚和统兵将帅多为庸庸者流，使李鸿章得不到有力扶持和启迪，“茫无指归”，并饱尝了封建官场中互相倾轧之苦；三是李鸿章儒生从戎，既缺少军事知识和实战经验，“好猛进”、“浪战”；又赤手空拳，“未辖一兵，未携一钱”，只能“号召练勇，劝借军饷”，但是，“劝借军饷”却博得“翰林变作绿林”的讥评，而“号召团练”则困难重重。曾国藩写信劝告李鸿章仿效湘军，“束以戚氏之法”，精练淮勇：
尽募新勇，不杂一兵，不滥收一弁，扫除陈迹，特开生面，赤地新立，庶收寸效。
但是，李鸿章既没有认清改弦更张之必要，又无力特开生面、赤地新立。
凡此种种，使李鸿章虽然牢记其父遗教，誓与造反农民为敌到底；但却“辗转兵间无所就”，军事败北，仕途碰壁，同僚侧目，愁绪满怀。时人说：李鸿章“以将兵淮甸遭众忌，无所就， 乃弃去。”
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