1931年“九一八”事变后，国难当头，民怨沸腾，蒋介石处于内外夹攻之下，全国抗日反蒋浪潮汹涌澎湃。汪见蒋处境艰危，就趁机向蒋介石提出:“精诚团结，共赴国难”，“反对独裁，求和平统一”;蒋也利用汪精卫见利忘义、变化无常的特点，派人与汪联络。经过多次讨价还价，蒋、汪终于携手合流，1932年1月，汪精卫率领一行人马来到南京，实行 与蒋介石合作，袍笏登场。当时改组派在南京党政机关分赃所得的重要位置是：汪精卫 中央政治会议主席、行政院长兼外交部长顾孟余 铁道部长陈公博 实业部长、中央民众训练部长唐生智、军事参议院院长褚民谊、行政院秘书长唐有壬、外交部次长曾仲鸣、铁道部次长郭春涛、实业部次长谷正纲、中央组织部副部长萧忠贞、中央民训部副部长陈树人、侨务委员会委员长。
1932年一·二八事变爆发，国民政府决定迁都洛阳。1月30日，国民政府主席林森（披斗篷者）率军政要员赴洛阳。
汪精卫主持政务，由蒋介石任军事委员会委员长兼参谋总长，负责军事。蒋、汪虽已实现合作，但两人的关系依然微妙。汪、蒋合作时候，民族危机日趋严重，对日外交成为重要课题。说也凑巧，汪精卫1月28日在南京登基，日本帝国主义当天深夜发动了“一·二八”事变，入侵上海。十九路军官兵目睹日寇的无理挑衅，愤于南京政府的妥协退让，在爱国将领蒋光鼐、蔡廷锴率领下，违背国民党中央的意旨，顺应全国人民的抗日要求，奋起抗击日寇的野蛮侵略。他们在上海人民的支持下，英勇奋战，迫使日寇三易主帅，给日寇以迎头痛击，使之难越雷池一步。淞沪抗战的炮声一响，汪精卫上台后，立即宣布迁都洛阳，积极抗战，并称中国政府“决非威武所能屈，决不以尺土寸地授人”，1932年2月1日，汪精卫主持召开了最高军事会议，决定把全国划分四个防区和一个预备区，摆出了进行积极抵抗的姿态。汪精卫就以行政院长的身份与国民政府主席林森联名发表了一通《国府迁洛宣言》，赶紧卷起铺盖，“迁都”洛阳了。汪精卫同时下令其他部队增援上海的十九路军，但汪精卫指挥不动蒋介石的部队，蒋介石私下指示他的嫡系部队不支持十九路军抗战，使十九路军的抗战陷于孤掌难鸣的困境。国民党要员以为洛阳有牡丹名花可赏，名胜古迹可游，黄河鲤鱼可食，又远离枪炮之声，这样可以安然“保持其牺牲精神”。
在这中原古城，汪精卫连续发表对日主张，声称:“尽可能范围内，极力忍耐，极力让步，表示我们无意开衅，倘使不幸而终至发生冲突，亦必使衅自彼开，为天下万国公见之事实。”还说什么“过于畏葸，固为不可;徒作壮语，更为不可。须知数十年来，中国军事、经济，在物质上着着落后，固不待言;即组织上亦幼稚不完备”。汪精卫、陈公博一度都是支持十九路军抗战的，汪精卫提出了“一边抵抗，一边交涉”的八字方针，使南京政府自“九一八”事变以来推行的不抵抗政策和依赖国联外交有所变化。陈公博还曾在蒋介石面前为十九路军缓颊。一次，他和蒋、汪一起在浦镇车站山上的工程师住宅谈话，蒋说了许多埋怨十九路军的话，陈公博对蒋解释说，十九路军也是不得不战，而且上海的战争是政治之战，而非军事之战，最后更指出:“倘若上海不打，恐怕要酿成内战。”蒋介石则态度强硬地表示:“内战我是不怕的”，坚持自己的意见。汪精卫恐怕陈公博直言犯忌，赶紧用别的话岔开了。其间，陈公博和李济深曾奉汪精卫之命北上搬请救兵，企图说服张学良实行军事动员，以牵制日本之师，造成南北全面战争之局，以减轻十九路军的压力。然而，由于蒋介石从中掣肘，张学良答以他的方针是:“巩固后方，推进前方，保卫地方，拥护中央”，不肯出兵。
汪精卫对于十九路军抗战采取了有限支持的态度，但最终还是屈服于蒋的压力，出面主持《淞沪停战协定》的谈判与签署，而蒋介石尽管是实际决策人，却一直居于幕后。结果汪精卫不仅遭到国人的愤怒谴责，监察院长于右任还在监察院对汪提出弹劾案，蒋介石对此都默不作声，直至政府内外反汪局面已经形成，他才出来为汪解围。汪精卫认为这是蒋故意使他难堪，愤而辞职。结果，又由蒋主持国民党中央常委会决意慰留，此风波才暂告平息。可见，汪精卫在抗战问题上是首鼠两端的。为应付舆论，他提出了“一面抵抗，一面交涉”的对日方针，认为这是万全之计。十九路军经过连日苦战，敌强我弱，寡不敌众，3月初撤至昆山、福山一线。
3月3日，经英国公使兰普森斡旋，中国外交部次长郭泰祺受汪、蒋指派同日本外交代表谈判，经一个多月的交涉，于5月5日签订了屈辱的《淞沪停战协定》。这是汪上台后亲自批准的第一个丧权辱国的协定。消息传出，遭到了全国人民的反对，上海人民义愤填膺，痛殴了国民党谈判代表郭泰祺，以示抗议。
1932年6月，蒋介石赴鄂、赣地区指挥“剿共”战争，南京政府名义上由汪主持，但实际上任何重大事情均不能决定。7月，热河告急的电报频频传到南京，汪精卫连连致电张学良，指示出兵抗日，但张学良在蒋的默认下，只是告急而拒不采取行动。7月22日，怒不可遏的汪精卫发表通电，迫张进兵热河。7月31日，张学良以北平政务委员会名义发表宣言，暗示汪无权指挥华北军事。汪气愤不已，主张惩罚张学良，但蒋默不表态。于是，汪于8月6日向国民党中央、国府主席林森、行政院各部长、军委会委员长蒋介石以及张学良连发5份电报，提出辞职，表示:“兆铭自一月二十八日忝被选任行政院长，原期竭尽心力，以救国难，乃荏苒数月，事与愿违，再四思维，惟有呈请辞职，以让贤能。”其中对张的电报，痛责他“屡次丧地失土，拥兵不前，违抗反攻命令”，只知向中央要巨款等，要他“亦以辞职谢四万万国人”等。8月9日，汪精卫和陈璧君匿居于沪西虹桥机场附近之王家宅村，拒不见客，一切来人均由陈璧君挡驾。同日，行政院各部长提出总辞职。张学良挨汪一顿臭骂，也通电提出辞职，8月17日，汪回到南京，主持召开了中央政治会议，决定撤销北平绥靖公署，批准张学良辞去公署主任职务，另设军事委员会北平分会，由蒋介石兼委员长。而华北75名将领联名通电要与张共进退。
蒋介石的应付之策则是:留住汪以牵制张，留住张以牵制汪。为了拉住汪，他准张学良辞去北平绥靖公署主任职，为了拉住张，他又宣布成立军委会北平军分会，自兼委员长，由张代行职权。于是，蒋巧妙地制造了汪、张矛盾，又利用这一矛盾，借张之口给汪以难堪，使汪不得不依附于己，又借汪之力迫张交出部分兵权，使东北军直接归蒋指挥。这使汪精卫大为不满，8月18日，
汪精卫、陈璧君夫妇飞往庐山，向蒋介石当面辞职。9月2日，汪氏夫妇去上海，住进大西路黄雯疗养院。16日，汪氏夫妇又去杭州莫干山疗养，住在“六月雪园”。10月初，汪精卫、陈璧君回到上海，住在褚民谊家中养病，20日，发表《告别书》，向中央请假，出国治病。蒋介石还需要汪的支持，于是只同意汪请假3个月，出国休养，但不同意汪辞职。汪出国期间，行政院由副院长宋子文代行职权。22日，汪氏夫妇乘法国邮轮安得米朋号赴法，11月23日抵法国马赛。29日，由法国转往德国杜平根镇疗养。
1933年元旦，日军进攻山海关，中日关系再趋紧张，汪精卫和陈璧君研究，陈认为如长期不归，恐生变故，行政院长的位子也坐不稳，不如早归，于是决定动身回国。1月11日，汪精卫和陈璧君离开杜平根镇，经德国纽伦堡、捷克到瑞士日内瓦、法国马赛回国。1月22日，转道日内瓦归国的汪精卫在国联发表声明书，指出:“中国现实无力对日宣战，但将倾注一切力量反对日本侵略;当日本采取作战方式时，中国将团结一致，竭力御侮;中国对日本的南侵将取陈述国联与抵抗侵略同时并进政策。”3月汪精卫正值返国途中，当时中国军队在古北口、冷口、喜峰口、罗文裕、界岭口、义院口等地，与来犯的日军血战，予敌以重创。汪精卫在香港对记者发表谈话，主张对日外交应与武力外交并进。汪精卫17日抵上海。然而，战局却迅速发生了剧变。3月3日，热河守将汤玉麟弃城逃跑，日军占领承德。消息传来，全国震惊!张学良被迫下野。20日，汪精卫在南京发表谈话，称“须先有抵抗然后有交涉”，“今日以后抵抗愈得力，交涉愈有希望”，为对蒋施加压力，汪精卫称病未愈，只能在中央党部负责，仍辞行政院长职。3月26日起，蒋、汪在南京会晤，汪精卫在蒋承认对日外交汪有最后决定权的条件下，同意于30日复职视事。但是这次汪精卫复职后，改变了他以前的主战态度，变成了主和派。此后汪精卫开始和日本进行和平交涉，蒋介石也积极支持汪精卫的“和平计划”。
日军在长城沿线受挫后，改而在滦东发动进攻，越过长城，包抄中国军队的侧翼，并威胁平、津的安全。中国军队出现溃败的迹象。4月19日，陈公博奉汪精卫之命，代表行政院北上劳军并了解战况，当陈公博抵达北平时，长城抗战已经失败。陈公博连夜赶回南京，说明“真相”。结果，蒋介石和汪精卫一致同意对日妥协。5月3日，国民党中央政治会议决定设置北平政务整理委员会，蒋介石提名由黄郛出任委员长。
汪精卫命黄郛代表汪、蒋赴北平与日本交涉。黄郛赴任后，汪又电黄郛称:“欲谋停战，须向对方问明条件，其可答应否，弟（汪精卫自称）以为除签字于承认伪国、割让四省之条件外，其他条件皆可答应，且弟绝不听兄独任其难，弟必挺身负责，乞速与敬之、岳军诸兄切实进行。”当何应钦、黄郛电报南京说，已派熊斌担任停战协议代表，30日在塘沽开始谈判后，汪精卫复电表示支持，并说:“倘因此而招国人之不谅，反对者之乘间抵隙，弟必奋身以当其冲，绝不令两兄为难。”5月31日，《塘沽协定》签订，事实上承认了日本占领东三省和热河的“合法”性，使我国主权进一步丧失，华北屏障尽失，平、津大门洞开。
《塘沽协定》被人们认为是一个卖国条约，引起了社会舆论的强烈批评。汪精卫则认为政府签订这个协定是正确的，他在解释为什么签订《塘沽协定》时说:“以前人们批评政府不抵抗而丢失了领土，现在我们进行了抵抗，结果却丢失了更多的领土。中国是一个弱国，这就决定了这场被侵略的国难绝不是偶然发生的。以现在中国的国力，无论进行怎样的抵抗，都没有取得胜利的可能，这是我们最初就明白的。既然没有取胜的希望，我们为什么还要抵抗呢?这就是爱国心的缘故，他让我们明知不能取胜，还要准备抗战到最后一兵一将。现在很多人当中有两种错误的想法，一种是过分软弱，认为中国绝对不能对日本进行抵抗，如果和日本交战，将和过去义和团的下场一样;另一种是过分强硬，就像一个人在旷野中发泄一样，‘杀尽倭奴'、‘打到东京'，什么狂言都敢说，还能得到人们的拍手喝彩。以上两种看法都是错误的。政府和日本和平交涉，有一个最低的限度。只要停战条约在我们可以忍耐的最低限度以上，政府就决心签署停战条约，既是受到国民一时的唾骂，也要坚决进行负责任的签字。但如果停战条约在我们可以忍耐的最低限度以下，政府就决不签字。这次政府和日本签署局部地区的停战条约，是为了让疲惫的军队、穷困的人民得到一时的休息，其是非利害将得到历史的评判。”
1935年，汪精卫等在机场迎接来南京开会的阎锡山（前排右二）的情景。
1934年1月，国民党在南京召开了四届四中全会，汪精卫为主席团成员之一，陈璧君也出席了大会，并任党务审查委员会委员。这时，也是陈璧君再次得意之时。有一篇文章这样描绘了当时的陈璧君:“汪、蒋联手的新局铸成，陈璧君也跟着显赫起来。身为中政会主席、行政院院长夫人，主内而涉外，时间一长，趋奉拍马加谄谀，放纵得她居大自尊，骄横跋扈。她对居所开始讲究富丽堂皇，穿戴追求奇异超群，口胃刁钻，花样百出，光是随身厨师便有六名之多，什么做西餐、做南菜的，广帮、川帮、京帮几乎凑了个全。有时想吃什么东西了，张口说出，必须马上做得。就连宋美龄她也不放在眼里，总以为自己应该高她一筹。有时宋美龄在抛头露面的场合中有上佳表现，她免不了要打着鼻哼，讥讽地说道:她是什么东西，早年……。于是，明里老蒋与汪精卫在权柄把握上较着劲，暗里陈璧君也与宋美龄较着劲，一心要把蒋夫人的‘抖'劲比下去。”为了猎取好名声，陈璧君又热心起慈善事业来。当时南京有贫民三万多户，她和汪精卫、吴稚晖等人发起一个募捐活动，在京郊为贫民建筑住宅，以显示其德政。
1935年后，日本侵略者进一步控制华北，5月29日，由日本天津驻屯军参谋长酒井向国民党政府提出交涉，并要求于12日以前答复。何应钦立即请示汪精卫，汪即回电答应日方全部条件。7月6日，何应钦与梅津美治郎签署了《何梅协定》。汪精卫还发表了一个《邦交敦睦令》，宣布:“凡我国民，对于友邦，各敦睦谊，不得有排斥及挑拨恶感之言论行为，尤不得以此目的，组织任何团体，以妨邦交。兹特重申禁令，仰各切实遵守，如有违背，定予严惩。”6月，汪精卫又批准了《秦土协定》。
蒋介石“攘外必先安内”的政策得到了汪精卫的全力支持。1933年11月，当蒋介石集中百万大军进攻革命根据地，并以50万军队对中央苏区举行第五次“围剿”之时，驻扎福建的十九路军将领蒋光鼐、蔡廷锴，联合陈铭枢、李济深、陈友仁、徐谦等反蒋势力和第三党的黄琪翔等举起抗日反蒋大旗，建立“中华共和国政府”，此即著名的福建事变。参加这次反蒋运动的各派人士在历史上大都与汪派有较为密切的关系，但投身蒋、汪合流行列的汪、陈却对此运动采取反对的态度。福建事变发生后，汪精卫曾秘密和陈公博商议:“我们走不走呢?”因为汪、陈初进南京之时，曾立誓不赞成再有内战，蒋介石如再发动内战，便立即辞职。陈公博认为:“我们不必走。因为这次他们的干法，与扩大会议和非常会议不同。他们改国号，改国旗，我们在南京固然反对，不在南京也应当反对，甚至于我们逃亡海外，也得反对。既然都是反对，我们何必走!”于是，汪精卫支持蒋介石镇压了福建事变。
汪精卫对于此一时期的汪、蒋关系，在1936年自欧洲写给陈璧君的一封信中曾有一段辩白，并附注说:“此书不可发表但可存之，我写过去事，此为第一次。我本欲得闲写过去事，但细思之，仍以不写为愈，一个人原不必急于自白也。”信中称:
数年以来，因“剿匪”军事关系，南京实际等于空城。我以赤手空拳，支柱其间，最大责任，在使后方不致沦陷，前方军事不至因而扰动，其余皆放在第二着。此是数年以来我对于国家之最大责任，亦即我鞠躬尽瘁之最大贡献。军队之调动，外间不知之，当局者始知之，故知我之苦心者，实在少而又少也。
举一二事以明之，前年（廿三年）6月间，日本藏本失踪，数日未获，日本方面汹汹抗议，一日数至。日本长江舰队纷纷调至下关，有水兵上岸强占南京之消息。其时我集朱益之（培德）、唐孟潇（生智）诸军事长官计议，始知南京无兵，仅有军官学校学生三四千人可以临时应战。其时蒋先生在庐山，定于6月13日左右回京参加军官学校10年纪念，我一日三电蒋先生，请勿回京，因蒋先生须带兵回始有用，若一人回，同堕空城，俱尽无益也。其后藏本寻得，事已平息，我始电蒋先生可以回京，此一事也。去年（廿四年）6月间，日本增兵平、津，据何敬之（应钦）报告，一触即发，势如燃眉，其时蒋先生正在成都，不特南京无兵，北平亦将得力军队抽调将尽，而仓猝不能调之使回，其时局面只有两途:一是使平、津为九一八之辽宁，一是造成今日之局面，两者相较，今日之局面固可痛心，较之九一八之辽宁，尚为差胜（如果以为今日之局面反不如九一八之辽宁，爽快断送，较为干脆，此另一说，可以不论），于是，我只得负责以造成今日之局面。一时同志明知故骂者有之，不知而骂者有之，我皆不辩。此又一事也。过去责任，共负可，独负亦可。我知道有人肯共负的，但是因为种种关系，还要我多负些，或者单独的负，我又何所辞?
辩既不可，生气更不必了。 蒋、汪间的权力之争，在“合作”的形式下持续不断。蒋介石之所以“联汪”，为的是让汪精卫站在对日外交的风口浪尖，自己则躲在幕后，避免群众反日浪潮的直接冲击，以便能得以倾全力“剿共”。他虽然让汪精卫出任行政院长，却又事事掣肘，设法抑制汪的权力过大。而汪精卫之所以“联蒋”，也有自己的目的，他企图利用行政院长的高位，发展汪派势力，达到主掌全局的目的，他绝不甘心居于蒋的仆从地位。
对汪、蒋之无法合作，陈公博认为有种种原因:他们两个人的个性本来就不同，一个爱说话，一个爱缄默;一个感受很快，一个城府很深。两个人虽然共负大责，而蒋对于一切机密都不愿竭诚讨论。国家大事本来应该和衷共济的;什么才是和衷，基本条件当然是坦白，今既不能坦白，衷又由哪里起，济又由哪里共起?他们两位表面虽然客客气气，而暗中还在争领袖。在汪方面，以为他在党国有历史有地位，有勋劳，除了孙先生之外，他不作第二人想。
如果说汪精卫对日寇的飞机大炮心惊胆战，避战求和的话，那么1934年6月在南京发生的藏本事件，虽纯系一般外交事件，汪也是“极端忍让”，忍气吞声，四年之后仍有余悸。陈春圃在《汪精卫投敌内幕》一文中写道:“1938年11月中旬，汪精卫一直心神不定，每天晚饭后总在上清寺寓所院子中踱来踱去，一言不发，一个人陷入穷思极想的苦海中。陈璧君还关照我们不要打扰他，并且对我说过:周、陶等曾劝驾说:你兼外交部长的时候，和日本打过交道的，还可算是顺手的。但他说:也不尽然，1934年南京日本总领馆领事藏本在南京失踪案明明是他们自己捣的鬼，却向外交部要人，借此寻事百般恫吓，其时不正是我兼外交部长首当其冲吗?”可见，藏本事件使汪感到日本人是难缠的。1935年春，日本驻华使馆公使要回国时，汪精卫大摆宴席，为其饯行，后又亲自送到车站，列车开动时，汪竟泪流满面。有人写文章讽刺汪精卫，引了李白《赠汪伦》诗中的两句:“桃花潭水深千尺，不及汪伦送我情。”
汪、蒋携手之后，名是共管政事，但蒋军权在握，汪行政院长只是牌位。汪在南京做行政院长，见到从前一同反蒋的人，总是表示他好比是消防队队员，被主人叫来“打短工”的。覃振劝汪何必那样替蒋“背黑锅”，汪说:“我既已跳下毛坑，就臭到底吧。”汪同杨永泰勾结甚深，走亲日路线。就连陈公博都认为，当时行政院是“花落空庭，草长深院”，蒋介石所在的牯岭，“变成了南京的太上政府”，“行政院简直是委员长行营的秘书处”，甚至“是秘书处中一个寻常的文书股罢了”。更使陈公博不平的是，汪精卫连续主持签订卖国条约，成为众矢之的。而蒋介石尽管是主谋，却置身事外，稳坐“最高领袖”的宝座。陈认为汪没有必要代蒋受过，并以辞职相劝于汪。
1935年8月，汪精卫因糖尿病、肝病并发，住青岛养病，陈公博、汪精卫二人发生争论。陈公博对汪精卫说:“签了这个协定，先生遭到各界纷纷批评，我真不知道汪先生为什么要背这个黑锅?”汪精卫说:“我们要复兴中国起码要三十年，不止我这年纪看不见，恐怕连你也看不见。我已年过半百，无其他报国之道，只要中国不再损失主权与领土，就可告慰平生了。”陈借酒意，大发议论说:“历代王朝危急之秋总有人站出来背黑锅的。”“我现在翻历史，承认秦桧也是一个好人。因为国家到了危亡关头，终要找出一个讲和的牺牲者。但一个人的牺牲很容易，而时间也飞得太快。我想秦桧当时何尝不想，自己暂时牺牲，受人唾骂，等南宋设法中兴。然而秦桧是牺牲了，终于无补于南宋之亡。就是清朝的李鸿章，过去的袁世凯和段祺瑞，也都想一面妥洽，一面设法，然而李鸿章死了，袁世凯和段祺瑞也死了，中国还是那样不振，至到今日国难严重。我想今日与其说是卖国，不如说是送国罢，因为卖国，私人还有代价，送国是没有代价的。可是今日送国大有人在，……又何必你汪精卫送国?”然而，汪精卫却说:“他们送国是没有限度的，我汪精卫送国是有限度的。”由此争论可看到，陈公博还算有眼力，看到汪远超过秦桧、李鸿章、袁世凯，能把国家拱手送出，但其罪武穆，功秦桧，可算是谬谈怪论，为其以后叛国投敌造些舆论。
就是汪精卫的子女也感到汪卖国不留余力，青史将留骂名，他们也无颜见人，便大发议论，反对汪精卫兼任外交部长，以免“独负卖国责任”。弄得汪里外不好做人，伤感万分，他悲痛地说:“现在聪明人谁肯当外交部长!”这倒是心里话，当卖国贼并不好受，但这权力又不能放弃，代人受过实在窝囊，但贼船是他和蒋共济的，想跳下去又舍不得。这充分暴露汪首鼠两端的性格。
日本帝国主义加紧对华北实行军事扩张和经济侵略，给中华民族带来了深重的灾难，也严重损害了英、美帝国主义和南京国民政府的利益，加深了日本和英、美帝国主义的矛盾，使南京政府内部在对日问题上派系对立和分化日趋激烈。爱国民主运动又高涨起来，一些爱国志士也谋刺蒋、汪，以谢国民。1935年11月1日的刺汪案就是在这种背景下发生的。
汪精卫重伤入院期间，蒋介石召开了国民党第五次全国代表大会和五届一中全会。蒋取代汪任行政院长，各部部长也都代以蒋介石的亲信，汪派的上层分子被一脚踢出了行政院。蒋、汪合作至此塌台。
1936年2月，被迫下野的汪精卫离开南京，赴欧洲养病。船过香港时，胡汉民派其女胡木兰到船上见汪问候，汪对胡女说:“当初在九一八以前，你父亲一定要帮蒋独裁。到了国难严重后，他又反蒋了，我去帮蒋。我帮蒋的结果如何呢?请你转告令尊，不要忘记我身中两枪。”汪精卫怀着苦大仇深，漫游西欧，吟诗作赋，装出一副超脱闲逸的样子。但实际上，他在窥测时机，以图东山再起。
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