顽军被新四军压缩于孝丰东南之草明山、白水湾、港口的狭小山谷地区，狼奔豕突，拼死突围。新四军各路部队咬紧牙关，在顽军“肚子”里大胆穿插分割，加速歼敌。
23日，总攻开始了。粟裕一改夜间发起攻击的常规为白天攻击。粟裕称这叫让“敌人想不到”。顽敌完全没有料到新四军会在白天发起总攻，仓促应战，乱了阵脚。粟裕指挥部队利用白天观察的便利，充分发挥迫击炮、小炮的优势，大量杀伤猬集的顽敌，壮大声威，压倒敌人。经过两昼夜激战，顽军突击第一队除留守临安一个营外全部被歼灭，第七十九师、突击第二队大部被歼，残顽夺路南逃。
这次战役共歼顽军突击第一队少将司令胡旭旰、第五十二师副师长韩德考、第七十九师参谋长罗先觉等以下官兵6800余人，其中俘虏近3000人，缴获各种炮17门，轻重机枪130余挺，长短枪千余支。
顽军绝没有想到他们精心策划、周密部署并占有绝对优势兵力的第三次进攻就这样快的以惨败告终。突击总队是中央军的精锐，装备一流，训练有素，官兵臂上都佩带有“奇兵”二字的袖章。战后，有个被俘的突击总队军官怎么也弄不懂他们这样的“奇兵”，是如何稀里糊涂被吃掉的，嘴里不停地唠叨：“你们是怎么打的？是谁指挥的？”过了10多天，粟裕与钟期光一起到战俘集训班给被俘军官作报告。他们见到了指挥这场战役的苏浙军区新四军最高指挥官——粟裕。粟裕手中没有讲稿，从容不迫，侃侃而谈，纵论国际反法西斯战争形势，揭露国民党当局消极抗日、积极反共反人民，阐述天目山战役新四军完全是被迫自卫，责任不在新四军，等等。被俘的军官对粟裕的报告报以热烈的掌声。会后战俘们讨论粟裕的报告，对粟裕赞不绝口。有的说他智慧过人，有的说他有儒将风度，有的说他用兵如神，都说：“这次见到粟司令真是三生有幸！”
在这样短的时间内以这样好的方式粉碎国民党第三战区发动的第三次大规模进攻，从而一举争得共产党、新四军在苏浙地区的主动地位，也出乎新四军军部的意料。战事极为紧张，粟裕机断专行，于6月19日抓住战机果断发起战役后，一直没有空隙向军部及时报告。22日，华中局以为苏浙部队已进入敌后，还就在江浙敌后开展抗日民族统一战线等工作问题致电粟裕。但这时反顽战役正进入第二阶段，围歼东路之顽战斗方酣，粟裕全身心专注于作战指挥，顾不上将当面情况报告军部。直到战役胜利结束后，粟裕才得抽空与叶飞一起将顽军第三次进攻部署、动员兵力情况和战役结果报告军部。军部于28日转报中共中央。新四军军部这时对苏浙军区部队的处境才松了一口气。中共中央对苏浙局势的担心也放下来了。
29日，华中局致电粟裕等指出：“此次主动退出天目山，诱顽深入而齐歼的模范经验，值得深刻研究和发扬。”
中共中央军委和毛泽东来电盛赞苏浙部队打得好。
此时，粟裕和苏浙军区领导对是否要重占天目山进行着反复思考。顽军惨败，退出临安及孝丰全境，在天目山的部队电已大部后撤，仅留少数扼守要隘，并有逃窜模样。苏浙军区部队如乘势挺进，天目山唾手可得；如任其喘息休整，构成深沟高垒，那时再行攻占就不是那么容易了。华中局也同意他们派一两个团回占天目山，掩护主力休整与开展敌后之敌后工作。但粟裕没有马上行动，他再三研究国内外大局，仔细慎重考虑，结合中共中央和华中局一系列指示，认为：国际形势已发生重大变化，德国法西斯投降了，日寇也败在旦夕，国内局势处在重大变动中。从当面局部看，固然以迅速重占天目山为有利，但从整个国际国内形势看，则以不占为宜。
6月29日，粟裕将自己审慎考虑后的意见上报华中局，认为不需再进占天目山。他列举重占天日山有三点不利：1．我主力大部仍将与顽主力对峙，无法安心休整，而自新登作战至孝丰作战，已连续战斗一个月，部队极度疲劳，伤亡甚大，极需好好休整。2．主力大部如仍控制天目山地区，粮食供应甚难，势将大部由苏南供给，如此苏南又将陷于供应战争之苦境，无法以全力进行深入巩固工作与发动秋收群众运动，打下深厚工作基础。3．将影响以大力进行敌后之敌后工作。
粟裕强调：战斗应迅速结束，以便适时争取时间休整部队，深入苏南工作及开展敌后之敌后工作。为此目的，粟裕在军事上作了精心部署：1．第一纵队全部回苏南就粮与休整。2．第三纵队以一个团固守孝丰（构筑坚固据点），以两个团向宣当芜地区活动，开辟该地区之敌后工作及打通皖南联系。3．第四纵队以一个团（十一支队）仍开回浙东，即拨归浙东建制，以便在浙东组成：个团之主力；另以一，个团（十二支队）在莫干山、杭嘉湖深入敌后活动，并即将第十二支队地方化；第四纵队主力（十支队）控制于孝丰以北广德以南地区休整，掩护孝丰与莫干山；另派少数部队向天目山游击。
粟裕将自己的考虑和决定上报华中局后，稍稍松了一口气。一个月来他连续运筹思考，判断情况，部署用兵，指挥作战，夜以继日地超负荷工作，疲劳至极点。加之当地气候初春已感烦热，盛夏酷暑更是闷热难当，蚊虫又多，赶都赶不跑，粟裕更消瘦了。前些日子他患疟疾，带病指挥作战。如今疟疾刚好，但随之又得了美尼尔氏综合症，发起病来天旋地转，呕吐不止。然而粟裕的心情很高兴。他后来在回忆录中写道：“天目山战役是我在抗日战争中所经历的激烈和艰苦的重要战役之一，也是我华中部分主力锻炼成长的重要战役之一，正是通过天目山战役的胜利实践，使我们提早实现了从游击战到运动战的战略转变，为后来蒋介石对我们全面大打时做了思想上和战略战术上的准备。”（《粟裕战争回忆录》，解放军出版社，1988年11月，第1版，第303页。）
在整个抗日战争中，新四军作战是以打内线的分散的游击战为主，这是中共中央确定的战略指导方针。但粟裕在指挥天目山三次反顽作战中勇于创新，因时而变，因地而变，因敌而变，因情措法。“皖南事变”后，蒋军一部分官兵错误地认为新四军只是些残兵败将，不堪一击。天目山战役，大煞国民党中央军之骄横气焰，极大地鼓舞了新四军士气。战斗中缴获的大量美式装备，不仅使新四军各个班、排普遍加强了近战火力，有的还配备了火焰喷射器，各团、营都增建了配有重型武器的机炮连，通讯联络手段也相应改善了，这些都为解放战争初期作战奠定了物盾基础。更重要的是经过天目山三次反顽作战，锻炼了部队，苏浙军区的部队在全军率先实现了由分散游击战争向大兵团运动战的战略转变，为以后遂行解放战争的战略、战役任务在军事上作了重要的准备。许多在天目山作过战的同志后来回忆说：经过天目山战役，为以后打苏中战役苏中（七战七捷），打宿北、鲁南、莱芜、孟良崮等等战役，做了最重要的演练，打下了坚实的基础。他们对粟裕的打运动战、歼灭战的一套战略战术都有了深刻领会。
天目山战役胜利是给正在召开的中国共产党的“七大”极好的献礼。作为天目山战役的指挥者粟裕，正是在党的第七次全国代表大会上首次被选为中共中央候补委员。华中局组织部长曾山出席了“七大”，返回新四军军部后他向军部直属单位排以上党员干部传达“七大”精神，谈到华中地区和新四军中哪些同志被选上中共中央委员、候补委员时，特别对粟裕作了介绍。他说：“粟裕同志在天目山地区连续打了几个漂亮仗，中共中央首长非常高兴，毛主席、周恩来等中央首长在酝酿选举中共中央委员人选时，给予粟裕同志高度评价，并说‘粟裕同志将来可以指挥四五十万军队’。”后来的历史发展，证实了中共中央领导的预言。
随着三次反顽作战的胜利，新四军的影响迅速扩大，苏浙局势揭开了新的一页。
7月13日，“忠义救国军”第二纵队第四团第二营决定起义投奔新四军。粟裕派陶勇率第九支队接应。营长姚建率部近200人起义成功。粟裕立即接见了姚建，给姚建留下了深刻的印象。30多年后姚建回忆起此事说：“一见粟司令，我就感到仿佛回到家里见到亲人一般。粟司令讲道理就像谈家常，叫人觉不出他是个大首长。我平日看到的是国民党军官欺上压下，专横跋扈；来到革命队伍里，看到官兵一致，上下平等，自己好像变了个样！”
在粟裕领导和指挥下，分兵敌后地区的部队一面休整，一面开展工作；第四纵队率第十、第十一支队再渡富春江，在第二纵队和地方武装配合下，横扫金（华）萧（山）地区的伪军和地方游杂部队，挺进至浦江、金华附近。
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